Плутоний Фундаментальные проблемы Том 1 - Надыкто Б.А.
ISBN 5-9515-00-24-9
Скачать (прямая ссылка):
На более крупном плане на рис. 10(6) видно единственное понятное различие в данных для валентных зон а- и 6-плу-тония. В частности, острый пик в стабилизированном галлием 6-плутонии намного ^же, чем в а-плутонии и в пределах разрешения нашего спектрометра (75 мэВ) он пересекает Ef. Эта особенность согласуется с более высокой удельной теплоемкостью Y У 6-плутония и аналогична особенности, обнаруженной в спектрах соединений урана, определяемой тяжелыми фермионами.
Материалы с тяжелыми фермионами - это металлы или соединения с незаполненной оболочкой 4f или 5f электронов, чья удельная теплоемкость и другие объемные свойства предполагают (Lee et al. 1986), что эффективная масса f электронов в кристалле при энергии Ферми на несколько порядков больше массы покоя электрона и на самом деле намного больше расчетной массы электрона в веществе. Такое поведение объясняется достаточно долго
180
Los Alamos Science Number 26 2000
(а)
Фотоэлектронная спектроскопия а- и 6-плутония
(б)
Энергия ниже Ep (эВ) Энергия ниже Ef (эВ)
Рис. 10. Спектры а- и (Уплутония при использовании излучения гелия Il
(a) B спектре а- и 5-плутония в широком диапазоне сканирования при 80 К, полученном с использованием излучения гелия II, особенность при -6 эВ имеет место из-за 0,1 монослоя адсорбированного кислорода. Фон вторичных электронов вычтен из спектра, и произведена нормировка таким образом, что площади области под спектром между Ef и -4 эВ равны, (б) B более крупном плане спектров вблизи энергии Ферми самым существенным различием между спектрами является более широкая особенность вблизи Ef в а-плутонии
использующейся (хотя и упрощенной) моделью - так называемой однопримесной моделью (ОПМ) (Gunnarsson, Schonhammer 1987), согласно которой f электроны ведут себя как невзаимодействующие магнитные примеси при высоких температурах. По мере снижения температуры облако электронов зоны проводимости выстраивается антипараллельно спину f электронов, образуя синглетное состояние, тем самым гася магнитный момент. В рамках ОПМ в результате очень слабой гибридизации остаточных f электронов с этим облаком образуется узкий резонанс при энергии Ферми, который иногда называют резонансом Кондо и который должен проявляться как очень узкий пик в фотоэмиссионном спектре. Однако применять ОПМ к таким периодическим кристаллическим системам можно, в лучшем случае, с осторожностью, поскольку понятие “примеси” f электрона на каждом узле (как это требуется в случае 6-плутония) является почти противоречием по сути. Недавно проведенные измерения на соединениях урана с тяжелыми фермионами показали, что зоны, полученные с применением ПЛП, хорошо воспроизводятся в эксперименте, за исключением случаев при энергии
Ферми, когда измеренные зоны оказываются более плоскими или, что равнозначно, более узкими, чем расчетные зоны. Подробную модель, в которой учитываются как периодичность решетки, так и электронные корреляции, еще предстоит довести до количественного уровня.
Температурная зависимость данных. Один из тестов на применимость ОПМ к плутонию заключается в определении температурной зависимости узкого пика 5f электронов. На рис. 11 приведены данные, полученные для источника с энергией 21 эВ и при температурах 300 и 20 К для а- и 6-плутония. У а-плутония никаких изменений при изменении температуры не наблюдается. С другой стороны, у 6-плутония происходит уменьшение интенсивности при 300 К. Прежде чем делать заключение
о температурной зависимости как доказательстве применимости ОПМ, следует принять во внимание роль функции Ферми, которая обрезает эту узкую компоненту по мере увеличения температуры. Влияние функции Ферми при 300 К можно аппроксимировать, просто свернув данные, полученные при 80 К, с помощью гауссиана с полушири-
ной около 100 мэВ. При такой свертке происходит уширение узких компонент при ?р, но она не влияет на компоненты, более широкие, чем 100 мэВ. При этой свертке мы можем полностью объяснить всю температурную зависимость между данными при 20 и 300 К. Поэтому нет необходимости привлекать ОПМ или любые другие корреляционные эффекты для объяснения этой зависимости. Следует использовать другую модель (возможно, периодическую модель Андерсона или перенормируемые зонные расчеты) для объяснения корреляций, изображенных в виде узкого пика при энергии Ферми.
Доказательство локализации Sf электронов в 6-плутонии. Сателлиты спектра внутренних 4f электронов могут прояснить природу 5f состояний. При выбивании внутреннего электрона из атома конечное состояние системы представляет собой систему из атома с дыркой в остове (положительно заряженного атома) и фотоэлектрона в непрерывном спектре (континууме). Если дырка в остове полностью экранируется от отлетающего электрона (возможно, повторным заполнением дырки в остове во временной шкале
Number 26 2000 Los Alamos Science
181
Фотоэлектронная спектроскопия а- и 6-плутония
(а) (б)
Кинетическая энергия (эВ) Кинетическая энергия (эВ)
Рис. 11. Спектры а- и 6-плутония при 20 и 300 К
