Плутоний Фундаментальные проблемы Том 1 - Надыкто Б.А.
ISBN 5-9515-00-24-9
Скачать (прямая ссылка):
(a) В то время как спектр а-плутония не зависит от температуры, температурную зависимость для 6-плутония (б) можно вполне объяснить путем свертки с помощью гауссиана с полушириной около 100 мэВ, который аппроксимирует уширение функцией Ферми при 300 К
Рис. 12. Спектры фотоэмиссии с 4f уровня остова в а- и 6-плутонии Спектры 4f уровня остова показывают, что электроны в 5-плутонии более локализованы, чем электроны в а-плутонии. Эти спектры были получены при высоком разрешении на УИИ, энергия фотонов составляла 850 эВ. B обоих случаях спектры обнаруживают острый пик при энергии связи около -421 эВ, что отражает состояние 4f электронов на уровне остова в металле. Дырка в остове, образованная в процессе фотоэмиссии, хорошо экранируется от отлетающего фотоэлектрона. Следовательно, фотоэлектрон отражает свое начальное энергетическое состояние на уровне остова. Широкий пик при более высоких энергиях связи (от - 422 до - 424 эВ), напротив, отражает широкое многообразие конечных состояний, которые возникают, когда отлетающий электрон плохо экранируется окружающими электронами зоны проводимости
Энергия связи (эВ)
182
Los Alamos Science Number 26 2000
Фотоэлектронная спектроскопия а- и б-плутония
А
CE
CD
О
CL
1=
m
m
о
.V*»*' а
¦ 41 эВ іФ ¦
ж
а#*
W""
?\
30 эВ / !¦
jt '
ж « ¦ /AV^V*
W
_L
_L
-3,5 -3,0 -2,5 -2,0 -1,5 -1,0
Энергия связи (эВ)
-0,5
0,5
Рис. 13. Спектры а-плутония при 80 К для нескольких энергий фотонов
Узкая особенность вблизи Ef присутствует при всех значениях энергии фотонов, и, следовательно, она должна содержать значительный вклад примеси 6d электронов в орбитальной симметрии. При 21 эВ в фотоэмиссии должна преобладать эмиссия 6d электронов (см. рис. 4). Более того, вполне вероятно, что она имеет объемный характер, судя по большей глубине вылета электронов при 21 эВ. Более чистые 5f состояния находятся в области -1 эВ. Эта область растет явно быстрее с увеличением энергии фотонов, чем пик вблизи Ef
процесса фотоэмиссии), то электростатическое взаимодействие между отлетающим электроном и дыркой в остове отсутствует (нет потери энергии) и данный электрон несет информацию о начальном состоянии системы. Если же экранирование неполное (как, например, в случае экранирования за счет перестройки плотности состояний вокруг атома), фотоэлектрон теряет энергию из-за электростатического взаимодействия с положительной дыркой в остове и обнаруживает характеристики, представляющие собой свертку начального и конечного состояний.
Спектры 4f электронов на рис. 12 показывают, что электроны в 6-плуто-нии более локализованы, чем электроны в а-плутонии. Эти спектры были получены на установке УИИ при высоком разрешении. Энергия фотонов составляла 850 эВ. В обоих случаях спектры обнаруживают острый пик при энергии связи около - 421 эВ, что отражает положение 4f уровня в металле. Дырка в остове, образованная в процессе фотоэмиссии, хорошо экранируется от вылетающего фотоэлектрона; фотоэлектрон таким образом указывает на свое начальное состояние на энергетическом уровне остова. Широкий пик при более высоких энергиях связи (от -422 до -424 эВ), напротив, указывает на большое многообразие конечных состояний, которые возникают, когда отлетающий электрон плохо экранируется окружающими электронами зоны проводимости. Плохое экранирование может иметь место, когда плотность состояний электронов при энергии Ферми низкая или когда подвижность электронов низкая, поскольку у этих электронов большая эффективная масса (т. е. они обнаруживают коррелированное поведение). Сравнивая спектры а- и 6-плутония, мы видим, что у 6-плутония более высокий процент плохо экранируемых актов конечного состояния, чем у а-плутония. Этот результат свидетельствует о том, что у 6-плутония имеется меньше свободных (делокализованных) электронов, которые могут участвовать в экранировании дырки в остове, что согласуется с тем, что у 6-плутония узкая зона f электронов, они имеют большую эффективную массу и, следовательно, более ло-кализованны. Результаты по уровню
остова согласуются с данными ФЭС для валентной зоны.
Исключение поверхностных эффектов. Ранее поднимался вопрос о том, что а-плутоний может иметь подобную 6-фазе поверхность образцов. На самом деле, сходство спектров ФЭС казалось бы предполагает такую возможность. Однако более чувствительные к объему спектры при 220 эВ оказались аналогичными спектрам при резонансе (125 эВ) и при 40 эВ. Это должно свидетельствовать о том, что во всех случаях мы наблюдаем объемные особенности и что небольшие различия между а- и 6-плутонием связаны с объемными свойствами. Более того, это допу-
щение предполагает, что поверхность а-плутония не имеет структуры, подобной 6-фазе. Этот вывод дополнительно подтверждается спектрами при более низких энергиях фотонов. При этих энергиях измерения ФЭС с использованием фотонов с энергией 21 эВ дают даже большую объемную чувствительность, чем при использовании фотонов с энергией 220 эВ (см. рис. 2). На рис. 13 приведены спектры ФЭС а-плу-тония, полученные при 80 К с использованием фотонов с энергиями 21, 30, 41 и 60 эВ. Острая особенность (пик) при ?р, на самом деле, несколько интенсивнее по сравнению с другими особенностями в спектре с энергией 21 эВ, чем в спектрах с более высокими энергиями,
