Плутоний Фундаментальные проблемы Том 1 - Надыкто Б.А.
ISBN 5-9515-00-24-9
Скачать (прямая ссылка):
174
Los Alamos Science Number 26 2000
Фотоэлектронная спектроскопия а- и 6-плутония
(а)
(б)
Энергия фотона (эВ)
Рис. 3. Результаты расчета сечения фотопоглощения для плутония
Показаны сечения фотопоглощения для различных атомных состояний плутония, рассчитанные с использованием методики (Yeh, Lindau 1985), как характерные сечения для плутония.
(а) При малых энергиях фотонов сечение 6d преобладает над 5f, но выше -30 эВ справедливо обратное. Показаны сечения для конфигураций 5f56d1, поскольку они более соответствуют металлическому плутонию, чем конфигурация 5f66d° изолированных атомов.
(б) Приведены сечения для валентных электронов плутония и электронов остова в состоянии 4f в логарифмическом масштабе до энергии 1600 эВ
m
0
1 'Я'
S-5 * і S і
S CE о
х
о §
X «
“ о
S &
CD m
NpAs
Энергия поступающего фотона 21 эВ
E=Ec
Np-6d
30 эВ
40 эВ
50 эВ
Увеличение интенсивности 5f электронов нептуния
15
20
25 30
Кинетическая энергия (эВ)
35
40
45
Рис. 4. Фотоэмиссионные спектры NpAs при различных энергиях фотонов
На этом графике приведены результаты нескольких измерений фотоэмиссионных пиков d и f электронов в зависимости от кинетической энергии фотоэлектронов Ек. Поскольку Ek возрастает с увеличением энергии поступающих фотонов hv, края границы Ферми различных спектров, на которые указывает резкое и внезапное начало эмиссии, отстоят друг от друга на величину hv. Спектр при hv = 21 эВ, наименьшей энергии фотонов, наложен на спектры, полученные при более высоких энергиях фотонов. B каждом спектре широкая особенность при -3 эВ относительно края Ферми появляется за счет 6d электронов. Интенсивность в остром пике при -0,5 эВ относительно края Ферми повышается по мере увеличения энергии фотонов. Это увеличение, а также изменение формы линии связаны с увеличением сечения 5f электронов и последующей эмиссией при более высоких значениях hv. Увеличение интенсивности за счет 5f электронов представлено заштрихованной областью
Number 26 2000 Los Alamos Science
175
Фотоэлектронная спектроскопия а- и 6-плутония
Конечное состояние 1
Конечное состояние 2
Возбужденный 5f электрон
Возбужденный 5f электрон
Незаполненные состояния 5f электронов
Заполнение дырки 5f электрона
Резонансный переход 5d—5f
Состояния в области 5f электронов
/
Остовный уровень 5d электрона
Рис. 5. Принципиальная схема резонансной фотоэмиссии
При резонансной фотоэмиссии в плутонии достаточно фотона с энергией hv, чтобы 5d электрон остова переместился в незаполненное состояние непосредственно над уровнем Ферми. По мере распада этого электронного состояния с последующим заполнением дырки в остове он отдает свою энергию 5f электрону в заполненных состояниях за счет процесса Оже, а образующееся состояние - это конечное состояние 1. Однако такое же конечное состояние может иметь место и при прямой фотоэмиссии; оно отмечено как конечное состояние 2. Эти два конечных состояния могут взаимодействовать между собой конструктивно (резонанс) или деструктивно (антирезонанс). В плутонии резонанс и антирезонанс происходят соответственно при 120 эВ и 104 эВ
лишнюю энергию 5f электрону (или, в меньшей степени, 6d электрону) вблизи энергии Ферми. Этот электрон выбрасывается в континуум состояний над вакуумным уровнем. (В результате повторного заполнения дырки может образоваться фотон сравнимой энергии вместо электрона Оже, но при этом условия для излучательного процесса намного менее благоприятны.)
Процесс типа Оже образует такое же конечное состояние, что и процесс нормальной ФЭС, а поэтому он вмешивается либо конструктивно, либо деструктивно в фотопоглощение при нормальной ФЭС. Поскольку резонансное сечение (конструктивная интерференция) очень велико (оно пропорционально сечению перехода 5d электрона из уровня остова в 5f состояние), оно сильно увеличивает интенсивность эмиссии 5f электронов в узкий диапазон энергий фотонов у края полосы поглощения. Напротив, в результате деструктивной интерференции, или антирезонанса, может возникнуть почти нулевая эмиссия 5f электронов при так называемом антирезонансе (примерно 104 эВ для плутония). Спектры соединений актиноидов, измеренные при резонансе и антирезонансе, особенно полезны для выделения 5f и, до некоторой степени, 6d компонент из других электронных состояний.
Детали экспериментов
Для проведения исследований по фотоэмиссии разработаны настраиваемые источники интенсивного излучения на основе мощных синхротронов. Усовершенствованный источник излучения (УИИ) в Национальной лаборатории им. Лоуренса в Беркли является выдающимся достижением современной техники. Хотя потенциальная опасность и секретность часто служили препятствием к исследованию плутония на синхротронных источниках, положение исправляется. Шульце и Терри провели успешные измерения плутония методами ФЭС на УИИ. Арко и Джойс, с другой стороны, разработали, сконструировали и в настоящее время эксплуатируют разновидность настраиваемого источника излучения на основе лазер-
