Плутоний Фундаментальные проблемы Том 1 - Надыкто Б.А.
ISBN 5-9515-00-24-9
Скачать (прямая ссылка):
111
Фотоэлектронная спектроскопия а- и 6-плутония
Рис. 7. Резонансные фотоэмиссионные спектры зоны валентности а- и (Vnny-тония
Эти трехмерные графики резонансных фотоэмиссионных спектров зоны валентности (а) а- и (б) 5-плутония получены на УИИ в Национальной лаборатории им. Лоуренса в Беркли. Обычные фотоэмиссионные спектры, которые показывают зависимость интенсивности от энергии связи, нанесены в зависимости от третьей оси, энергии фотонов. Энергия фотонов сканировалась по краю полосы поглощения 5d электронов при -120 эВ, так что интенсивность можно рассматривать как функцию энергии фотонов при фиксированной энергии связи (также называемую кривой ПНС - постоянного начального состояния), выраженной через энергии антирезонанса и резонанса. Ha спектрах (а) и (б) четко видны резонансные особенности
ли впервые в мире результаты по резонансной фотоэмиссии на а- и 6-плуто-нии. Более высокое разрешение и более чистая поверхность, которая стала возможной за счет лазерной абляции, дали удивительные и неожиданные результаты, как будет показано ниже. Данные для более низкой энергии были получены с использованием системы ЛПИ, в то время как данные по более высоким энергиям, включая уровни остова, были получены с помощью УИИ.
Результаты ФЭС для а- и 6-плутония
Данные по резонансу, полученные на УИИ, при температуре 300 К. На
рис. 7(a) и 7(6) приведены трехмерные графики резонансной фотоэмиссии соответственно для а- и 6-плутония. Образец а-плутония высокой чистоты выполнен из поликристалла. Образец 6-плутония, стабилизированный номинально 1 масс. % галлия, представлял собой небольшое зерно монокристалла (со стороной ~ 1 мм), окруженное матрицей более мелких кристаллитов (см. рис. 5(6) в статье “Изготовление монокристаллов стабилизированного галлием плутония” на с. 228). Поверхности обоих образцов предварительно были очищены до содержания кислорода порядка 0,5 монослоя и менее, что было установлено простым расчетом с использованием максимальных интенсивностей и сечений фотоэмиссии. Данные были получены при температуре 300 К.
Эти трехмерные графики представляют компиляцию стандартных фотоэмиссионных спектров валентной зоны (интенсивности в зависимости от энергии связи электронов) для различных значений энергии фотонов вблизи первичной резонансной энергии. Следовательно, при фиксированной энергии фотонов фотоэмиссионный спектр служит мерой плотности состояний валентной зоны (свернутых с сечениями орбиталей). При фиксированной энергии связи электронов (или фиксированном начальном электронном состоянии) интенсивность как функция энергии фотонов является мерой сечения фотоэмиссии для этого электронного состояния как функции энергии фотонов, которая
178
Los Alamos Science Number 26 2000
Фотоэлектронная спектроскопия а- и 6-плутония
-8 -6 -4 -2 0 2 4 6 8
Приведенная энергия (в произвольных единицах)
Рис. 8. Расчетные формы линии Фано
Из этого графика стандартных форм линии Фано в зависимости от параметра q (фактически интенсивность при резонансе минус интенсивность при антирезонансе) видно, что пик резонанса заостряется (разность между резонансом и антирезонансом) по мере увеличения локализации соответствующих электронов. Форма при q = 1 аналогична кривой для а-плутония, а форма при q = 2 аналогична кривой ПНС для 5-плутония. Следовательно, данные для резонанса показывают, что 5f электроны более локализованы в 5 -плутонии, чем в а-плутонии
модулируется резонансным процессом.
В результате беглого анализа этих данных можно определить очевидные особенности спектра. По оси энергии связи очень большой пик интенсивности от Ef (где Ef-Eb = 0) примерно до Eb = -4 эВ представляет вклад валентных зон, а именно, состояний 7s, 5f и 6d электронов плутония. Особенность при энергии связи около -6 эВ, вероятно, обусловлена остаточным кислородом на поверхности образца. По оси энергии фотонов минимум (~ 104 эВ) и максимум (~ 120 эВ) интенсивности соответствуют антирезонансу 5d —> 5f и первичному резонансу. Эти общие особенности аналогичны при измерениях ФЭС а- и 6-плутония.
Детальный анализ позволяет выявить небольшие различия в резонансном поведении а- и 6-плутония. Эти различия становятся более очевидными, если рассмотреть зависимость интенсивности от энергии фотонов при фиксированной энергии связи (обычно называемую кривой постоянного начального состояния, или ПНС). В первом грубом приближении (в рамках одноэлектронного приближения) спектры ПНС представляют плотность состояний незаполненного состояния, свернутую с сечением 5d фотоэлектронов с учетом эффектов конечного состояния. Следовательно, до некоторой степени (определяемой правилами отбора для дипольного излучения А/ = ±1, где I - орбитальный угловой момент) они дают примерное представление о плотности состояний и, в частности, о 5f мультиплетной структуре конфигурации (Sd9Sf11+1) выше энергии Ферми.
Проанализировав спектры ПНС вблизи энергии Ферми на рис. 7, мы видим, что а- и 6-фазы обнаруживают минимум антирезонанса фактически в одной и той же точке энергии фотонов (104 эВ), но кривые ПНС для а-плуто-ния показывают гораздо более подробную структуру, чем для 6-плутония. Например, данные для а-плутония имеют плечо спектральной линии при энергии фотонов HO эВ, поднимающееся до острого пика при 117 эВ, после чего следуют четко определенные вторичные особенности при энергиях фотонов 123,135 и 148 эВ. Напротив, данные для 6-плутония обнаруживают намно-
