Плутоний Фундаментальные проблемы Том 1 - Надыкто Б.А.
ISBN 5-9515-00-24-9
Скачать (прямая ссылка):
172
Los Alamos Science Number 26 2000
Фотоэлектронная спектроскопия а- и 6-плутония
нов может возникнуть некоторая плотность состояний 5f электронов вблизи энергии Ферми (см. статьи “Возможная модель 6-плутония” на с. 156 и “Свойства актиноидов в основном состоянии” на с. 131). На самом деле, данные по удельному сопротивлению и недавние измерения магнитной восприимчивости показывают, что у 6-плутония имеется узкая (очень плоская) зона проводимости вблизи энергии Ферми. Более того, низкотемпературные измерения удельной теплоемкости показывают, что эффективная масса электронов проводимости в кристалле при энергии Ферми во много раз превышает массу покоя электронов, что свойственно материалам с тяжелыми фермионами. Понятно, что четкое представление о 5f электронной структуре плутония чрезвычайно важно для общего понимания свойств плутония и физики конденсированных сред в целом.
В настоящей статье мы приводим результаты первых измерений электронной структуры металлического плутония, полученные методом фотоэмиссионной спектроскопии, а- и 6-плутоний исследовали с использованием нескольких методов обработки поверхности двумя независимыми системами фотоэлектронных спектрометров. Качественное согласие результатов двух измерений хорошее. Спектры для обеих фаз обнаруживают узкую особенность, связанную с 5f электронами, при энергии Ферми. Эта особенность в 6-плутонии ^же, чем в а-плутонии, - полная ширина на половине максимума (ПШПМ) для 6-плуто-ния составляет около 70 мэВ по сравнению с -150 мэВ для а-плутония. ПІІІПМ 70 мэВ типична и для пиков f электронов вблизи энергии Ферми у веществ с тяжелыми фермионами. В случае обеих фаз плутония зависимость этой особенности от энергии фотона предполагает наличие 6d примеси, которой нельзя пренебрегать, хотя она несколько меньше у
6-плутония. Эти результаты оказалось возможным получить благодаря конструированию, разработке и вводу в действие уникального источника лазерного излучения в Лос-Аламосе (Арко, Джойс и Моралес) и синхротронного источника, впервые использовавшегося для получения данных фотоэмиссии в металлическом плутонии (Терри и Шульце).
Основы фотоэлектронной спектроскопии (ФЭС)
ФЭС можно считать наиболее прямым и точным средством измерения электронной структуры металлов. Фотоны известной энергии (от ультрафиолетового до мягкого рентгеновского излучения), падающие на поверхность образца в вакууме, поглощаются электронами металла. Кинетическая энергия этих электронов увеличивается на величину энергии фотонов. Электроны, которые находятся у поверхности образца и которые до поглощения имеют компоненту импульса, перпендикулярную поверхности1, могут вылетать из материала в вакуум, где детектор регистрирует число собранных электронов как функцию кинетической энергии. Как схематически показано на рис. 1, измеренный фотоэлектронный спектр в первом приближении дает форму плотности занятых состояний электронов в образце (масштабированных сечениями орбиталей).
ФЭС особенно эффективна при регулируемом источнике фотонов. При этом можно измерять фотоэлектронные спектры при различных энергиях поступающих фотонов. Поскольку сечение фотопоглощения сильно меняется с симметрией орбиталей электрона при энергиях вакуумного ультрафиолета (ВУФ) (Yeh, Lindau 1985), сравнение различных спектров при различных энергиях фотонов позволяет определять компоненты спектра, связанные с электронами при данной орбитальной симметрии (s, р, d или f). Поэтому мы можем сравнивать такие вклады как относящиеся к 5f и 6d электронам плутония.
В самом ближайшем будущем, когда появятся высококачественные кристаллы с зеркальными поверхностями, можно будет использовать приборы с прецизионной ориентацией образца для точного определения направления движения поступающих фотонов, а также направления движения возбужденных электронов относительно поверхности образца. Методика ФЭС с угловым разрешением, или ФЭСУР, позволит получить полную карту энергетических зон - электронных энергий как функ-
1 Заметим, что фотопоглощение существенно не меняет импульс электронов.
цию импульса кристалла. Несомненно, последняя возможность имеет большое будущее для исследования электронной структуры плутония. Однако в последующем изложении мы ограничимся более простой интегрированной по углу ФЭС.
Спектр ФЭС. На рис. 1 представлены наиболее существенные параметры ФЭС. Монохроматическое ультрафиолетовое или мягкое рентгеновское излучение с энергией hv фокусируется на чистую поверхность образца в высоком вакууме (обычно IO-10 торр). Энергия электронов в веществе определяется энергией связи ?в, которая измеряется относительно уровня энергии Ферми ?р. При поглощении фотона электроном в веществе (этот процесс можно описать правилами отбора для дипольных переходов) его энергия увеличивается на величину hv. Чтобы электрон вылетел с поверхности в вакуум, у него должна быть компонента импульса, перпендикулярная к поверхности образца, он должен зарождаться достаточно близко от поверхности, не далее чем на расстоянии нескольких средних свободных пробегов (ССП) электронов, чтобы он не мог легко рассеиваться, и должен получать достаточную энергию от фотона в нормальной компоненте импульса, чтобы преодолеть электрическую дипольную энергию поверхности (обычно называемую работой выхода, или Ф). Если этот фотоэлектрон окажется в вакуумной камере, его энергию и импульс можно определить с помощью анализатора энергии электронов.
