Теория экситонов - Агранович В.М.
Скачать (прямая ссылка):
этом случае состоит в том, что теперь матричный элемент
перехода в молекуле не равен рQf, а определяется выражением
(8,7), которое даже для перехода с п - 0 отличается от
рмножителем (ф^, ф°)=?1. Значения величин рV, а также (ф^, ф°)
берутся обычно из экспериментов по изучению спектров молекул в
газе.
Допустим теперь, что в кристалле выполняется неравенство,
обратное неравенству (8,9), т. е. межмолекулярный перенос
экситона осуществляется за время, в течение которого внутри
молекулы не успевает произойти перестройка ее равновесной
конфигурации и спектра частот. Тогда, если, как и ранее,
использовать адиабатическое приближение, в качестве быстрых
движений можно рассматривать не только внутримолекулярные
движения электронов, но также и движение электронного
возбуждения по кристаллу *). В этом предельном случае (случай
сильной резонансной связи между молекулами) в адиабатическом
приближении волновая функция кристалла имеет вид
ч1п(г, я)=*,(/-, /?)ф'(/г), (8,10)
где г|>г (г, R) - волновая функция электронов в кристалле в
состоянии I, найденная при фиксированных положениях ядер R, а
ф* (R)- волновая функция ядер, описывающая их колебания
относительно равновесных положений в условиях, когда
электронная подсистема находится в состоянии I. Если
электронное состояние I таково, что функции гр4 (л, R) отвечает
область электронного возбуждения кристалла, большая по
сравнению с размером элементарной ячейки (напомним, что при R
= R0, где R0 - положения ядер в идеальной решетке, состояния
\|з/(г, R) переходят в стационарные состояния экситона,
равномерно распределенные по всему кристаллу), в каждой
молекуле кристалла равновесные положения ядер в условиях,
когда электронная подсистема находится в состоянии /, мало
отличаются от положений ядер идеальной решетки. Если этим
отличием совсем пренебречь, т. е. считать в нулевом
приближении, что при возбуждении электронов у ядер не
происходит перестройки равновесных положений и спектра частот,
приходим к модели независимых электронных и колебательных
движений.
Из-за трансляционной симметрии каждому внутримолекулярному
колебанию в спектре колебаний решетки отвечает по меньшей мере
Одна ветвь оптических колебаний решетки (фактически число этих
ветвей равно or, где о - число молекул в ячейке, а г -
кратность
*) Это допущение не оправдано для тех экситонных состояний,
которым отвечают малые групповые скорости экситона.
ВИБРОННЫЕ ВОЗБУЖДЕНИЯ
87
вырождения внутримолекулярного колебания). Поэтому в
рассматриваемом приближении вибронным состояниям в кристалле
отвечает волновая функция
С8..11)
л X л
где >t = (q, v), q - волновой вектор оптического фонона, v -
номер его ветви; Фд, (q) - волновая функция гармонического
осциллятора в состоянии N(N = 0, 1, 2, ...) [см. также (7,7)].
Состоянию (8,11) отвечает энергия возбуждения кристалла
Екц, ... N ... = (к) 2 (ч) A^qv, (8,12)
qv
так что, если в этом соотношении пренебречь дисперсией частот
фононов и экситонов, приходим к эмпирической формуле (8,1).
В используемом подходе рассматриваемые здесь экситоны и
оптические фононы выступают как независимые и несвязанные
квазичастицы. В отличие от случая слабой резонансной связи,
теперь ви- бронные состояния характеризуются уже не одним
значением волнового вектора, а целым набором волновых
векторов, отвечающих волновому вектору экситона и волновым
векторам фононов. Поэтому, в частности, при возбуждении этих
состояний светом закон сохранения волнового вектора и энергии
принимает вид (в основном состоянии экситон и колебания
молекул отсутствуют - низкие Т)
Q=k + 2qvWqv. А(r) = ?кц,...лгх...
и отвечает распаду фотона, вообще говоря-, на несколько
квазичастиц, вместо
Q = к, Асо = (Q),
что имеет место в случае слабой резонансной связи.
Уже из сказанного выше следует, что рассмотрение, при
котором экситоны и внутримолекулярные фононы считаются
независимыми квазичастицами, является весьма приближенным. В
частности, ясно, что при наличии достаточно интенсивного
взаимодействия между ними возможно, в принципе, образование
предельно связанных состояний, когда возбуждения и
электронное, и колебательное оказываются локализованными на
одной и той же молекуле. В этом случае, таким образом,
возникают состояния, которые отвечают ранее рассмотренному
приближению слабого резонансного взаимодействия. Однако на-
личие таких состояний в вибронном спектре отнюдь не исключает
наличия состояний несвязанных электронного экситона и
внутримолекулярного фонона. Оба эти типа состояний в вибронном
спектре могут присутствовать, вообще говоря, одновременно,
подобно тому ^ак в сцектре двух взаимодействующих частиц
наряду с состояниями
88 ЭКСИТОНЫ В ПРЕДСТАВЛЕНИИ ВТОРИЧНОГО КВАНТОВАНИЯ [ГЛ. II
непрерывного спектра, отвечающими несвязанным частицам, могут
присутствовать также и связанные состояния.
Количественному исследованию проблемы вибронных спектров
были посвящены работы Меррифилда [25], Саны (26] и Рашбы [27].
