Фотоны и нелинейная оптика - Клышко Д.Н.
Скачать (прямая ссылка):
Использованный в § 5.2 формализм легко модифицировать для определения отклика вещества на падающее поле. Для этого в (2.3.20) в качестве наблюдаемой величины надо теперь подставить оператор вещества / (t) Аналогично (5.2.7) — (5.2.11) легко найти, что
</(*)>(re)= S </(*)>=
P=O
= 2j ("І)РРві---с«п<ав.---ввп> Х
PQi ¦¦¦ Qn
X § dti. . . dtnQ2i.. . 0Pj p_(_2. . . 0n—і, n X
X exp і (COg1J1 + . . . + <oenfn)<dg> . . . dg>/0 (f) . . . <>>. (23)
Если / = /+, то </><np) = </>(«. n-p>*.
Применим эту формулу для описания принципа действия «кубометра» в случае одной молекулы (при этом q = {а, к, Vlt1 S/«}). Если положить / = dx, то (23) будет определять гиперполяризуе-
1J В случае многовременной наблюдаемой Z1 (J1)Z2 (t2)... надо до усреднения найти по (2.3.20) каждый сомножитель в соответствующем порядке теории
возмущения (ср. примечание к (5.2.1)). 162 ангармоніізм ii тепловое излучение [гл. 5
мости молекулы. Чтобы найти вероятность Pac перехода на уровень а, надо взять / = Pa = | а) <а |, где Pa — оператор населенности уровня (см. (2.2.26)). Пусть начальное состояние молекулы — основное I с) и a ^= с, тогда из (23) найдем в первом порядке
Р(аа0) = Pi?* = S Cq <aq> J ClteiaIt <с I а)(а | d°q (t) | с> = 0. (24)
Множитель 6са появится и во всех порядках п в крайних членах ряда по р, поэтому P^ = P(a"n) = 0. Во втором порядке
= рЫ =^j-Y1 (к1'к1)'Г <а^> Х
Itik2
X (<гса • <?i)(<гда • <?2) б (©і — (O2) б («і — (оас). (25)
Если в падающем свете возбуждена одна мода к0 со средним числом фотонов TV0, то ^eJa2) = біг^кДо! ПРИ этом (O1 = (02, и надо заменить в (25) б ((O1 — со2) обратно на (t — t0)/2n. В результате населенность уровня растет пропорционально времени, и можно ввести вероятность индуцированного перехода
со„ I d„„ • еп Iа V
Wt-X = а;м01 Nob ((O0 - (Oca). (26)
Здесь vN(/8ns = N0ZLs — объемная плотность падающих фотонов. В случае обратного перехода вниз в (25) должно стоять ^e1(Z2) = = fCa1Ct2) + б12, так что в (26) надо заменить N0 на N0 + 1. При N0 = 1 (26) есть вероятность спонтанного перехода в одну моду. Общая вероятность будет
и-'й? = 5 dkw^е*I2' (27)
что совпадает с (4.6.28).
Перейдем к менее тривиальному третьему порядку. При п = 3 из (23) следует
= 2Re Р%2) = Bix2 Re Yj C1C2C3 (a1a2a3) X
123
Х S ^-м^г' ^ 6 {8зЩ + ®ас) 6 (SlWl + S2t°2 + 8з'Лз)- (28)
ь ^c
Отсюда s3 = —1. Если падающее на молекулу излучение тепловое, TO B НЄМ СОГЛаСНО (3) ОТЛИЧНЫ ОТ НУЛЯ МОМеНТЫ C (S1S2sS) = = (1,1,—1) и (—1, —1, 1), причем они уже содержат б-функцию, и поэтому (28) будет пропорционально времени.
Итак, скорость вынужденного перехода са, кроме обычной однофотонной скорости (26), содержит интерференционное § 5.4]
двухфотонный закон кирхгофа
163
слагаемое
W-3) _ Re <aj?+a3> е1 (*»-*»-*¦), (29)
где г — координата центра молекулы. Оно может быть отрицательным и даже может полностью подавить переходы.
§ 5.4. Двухфотонный закон Кирхгофа
В четвертом порядке теории возмущения (5.2.7) будет определять вторые и четвертые моменты поля с учетом двухфотонных эффектов— нелинейного поглощения падающего поля и спонтанного излучения пар фотонов. G другой стороны, формула (5.3.23) позволяет выразить вероятность двухфотонных переходов W^ через собственные частоты и моменты переходов молекул. Мы здесь выберем третий метод описания — феноменологический, который позволит нам обобщить закон Кирхгофа на слабо нелинейные среды в двухуровневом приближении. Метод основан на подстановке в двухуровневое кинетическое уравнение (§ 4.5) эффективного гамильтониана взаимодействия, учитывающего только интересующий нас элементарный двухфотонный процесс. Из полученного кинетического уравнения для произвольной наблюдаемой поля / мы найдем в первом порядке приращение А </>, получаемое в результате взаимодействия с веществом. Выбирая затем в качестве / первые, вторые и четвертые моменты, мы выразим приращения этих моментов через коэффициенты кинетического уравнения. В результате мы получим приближенный ОЗК, выражающий вероятность двухфотонного излучения через кубическую MP. Из полученных соотношений следует заранее очевидный вывод об одновременности излучения фотонов в парах (в отличие от ТИ линейного приближения). Далее, двухфотонный ОЗК будет использован для оценки скорости совпадений по коэффициенту двухфотонного поглощения. Наконец, мы найдем связь между третьим моментом ТИ и квадратичной MP.
Эффективное кинетическое уравнение. Ограничимся сперва случаем центросимметричных молекул, в которых действует альтернативный запрет — между данной парой уровней переход может быть либо одно-, либо двухфотонный. В последнем случае для квазирезонансных мод ((o1 + со2 a со0) взаимодействие с молекулами можно описывать с помощью феноменологического эффективного гамильтониана (4.5.11), в котором х)
Zj= 21 Cjl2fll?2- (1)
tr1jr2
1J Мы для простоты не учитываем слагаемые вида a+a, описывающие рамановские двухфотонные переходы. 164
АНГАРМОНііЗМ ii ТЕПЛОВОЕ ИЗЛУЧЕНИЕ
