Теория твердого тела - Давыдов А.С.
Скачать (прямая ссылка):
характеризуют рождение и уничтожение электронного возбуждения с энергией
< (f) на ионах я;
М пп, Ф = <фяфя? I Vnn, 1 ф^фп') (64.4)
- матричные элементы резонансного взаимодействия, приводя-
щие к обмену /-го возбуждения между ионами п, Яь
Vnm (fg) = <фпф! I Vnm | фтфя) - <фяфт | Vnm \ фтфя) -
- <фп''ф! | Vnm | фтфя') + <фя''фт \ Vпт \ фтфя') (64.5)
- матричные элементы "статического" взаимодействия возбужденных
ионов;
Vпт (fg) = <фяфт | Vnm I фтфя) (64.6)
- матричные элементы обмена возбуждениями между ионами
разных подрешеток.
Операторы cv(nm) и Су(пт) парных электронных возбуждений /и gj^f, каждое
из которых сопровождается изменением спина иона на единицу, определяются
[446] выражением
cv (пт) = [Вп (/) Вт (g) - (-l)v Вп (g) Вт (Л], v=l, 2 (64.7)
560
ОПТИЧЕСКИЕ ПЕРЕХОДЫ В КРИСТАЛЛАХ
[ГЛ. XIII
и ему эрмитово сопряженным. При малом числе возбуждений они удовлетворяют
перестановочным соотношениям
[cv (пт), Сд (nimj)] <=" (64.8)
В результате перехода к операторам парных возбуждений гамильтониан
кристалла (64.1) преобразуется к виду
^ = 2 [((/) + (fe) + ^(v)]ri("ffl)cv(nffl)r[-
v, пт
+ 2 2сИя"*)Г1]^п"1 (^)Cn(nim) + 2^"""1(v^)cn("'"i)l- (64.9) V, д ят L
rti J
В этом выражении введены обозначения
Vnm (V) = V'%n (fg) ~ (-1Г Vn'm (fg),
M"ni M = Mnni (f) + (-l)v^ Mnni (g), (64.10)
Mmmi (vn)=Mmmi (g) + (-l)v^ Mmm, (f).
В общем случае взаимодействие кристалла с длинноволновым электромагнитным
излучением Е = ~ Е0 cos (Qr - соt) можно записать в виде
w (t) = (E0Peii) ехр [i(Qr - со/)] + э- с-> (64.11)
где Petf - эффективный электрический момент перехода кристалла в
возбужденное состояние. Для многих антиферромагнетиков в случае
одноэкситонных возбуждений Peff = 0. При парных возбуждениях неравенство
нулю Реи обусловлено возможностью включения во втором порядке теории
возмущений промежуточных состояний отрицательной четности [439, 446-450].
В качестве оператора, приводящего к такому переходу, рассматривается
произведение операторов электрических дипольных моментов электронов в
каждом ионе и оператора кулоновского взаимодействия между ионами. В этом
случае порядок силы осцилляторов парных переходов, обусловленных Рец,
определяется произведением силы осциллятора перехода парамагнитного иона
в соответствующее состояние отрицательной четности (<~10^x - 10"2) и
отношения обменной энергии (<~100 - 10 смг1) к энергии возбуждения
состояния отрицательной четности (<~105 см1). Таким образом, можно
ожидать, что парные экситонные переходы будут характеризоваться силами
осцилляторов _ ю~5.
В узельном представлении оператор Реii можно записать в виде
Рeff = Рпт (fg) 4 (пт), (64.12)
пт
где Рпт (fg) - векторные матричные элементы электродипольных возбуждений
пар ионов в разные четные состояния / и g, рас-
ДВУХЭКСИТОННОЕ ПОГЛОЩЕНИЕ СВЕТА
561
считанные во втором порядке по теории возмущений относительно
кулоновского взаимодействия между ионами пары. Основное и возбужденное
состояния ионов имеют одинаковую четность, поэтому вклад в Рпт дают
только промежуточные состояния отрицательной четности. Взаимодействие,
приводящее к отличным от нуля значениям Рпт при переходах в состояния f и
g, отличающиеся от основного состояния спином, носит обменный характер.
Поэтому вклад в (64.12) вносят только пары соседних ионов из разных
магнитных подрешеток. В кристаллах с центром симметрии дипольные моменты
Рпт удовлетворяют условиям симметрии
Рпт (fg) = Ртп (fg) = Р-п, -т (fg) = - Рпт (gf). (64.1 3)
Следовательно, в оператор (64.12) входят только парные возбуждения,
определяемые оператором с^(пт) при значениях f^g-
Направление векторов Рпт зависит от симметрии кристалла и симметрии
волновых функций рассматриваемых электронных возбуждений. В простейшем
случае это направление совпадает с направлением вектора п - т. Тогда
абсолютную величину Рпт для соседних ионов из разных подрешеток можно
рассматривать как феноменологический параметр теории.
В качестве примера рассмотрим, следуя работе Гайдидея и Локтева [451],
двухэкситонное поглощение света в объемноцентрированных орто-ромбических
кристаллах. На рис. 81 указано расположение парамагнитных ионов. Ось
магнитного упорядочения совпадает с осью с кристалла.
Поскольку Рпт определяются обменным взаимодействием, в поглощении света
будут принимать участие только соседние пары парамагнитных ионов.
Оператор взаимодействия света с парными возбуждениями (64.11) принимает
значение
w(t) =24 (пт) (Е0РПт) ехр {i[Q(n-\-m)l2 - со^]}+э. с. (64.14)
пт
Перейдем к экситонному представлению с помощью преобразования
cv (пт) = ~ ^ cv (kq) ехР {* (п + т)/2 + Я (п - т)]}. (64.15)
A, q
нитных ионов двухподрешеточ-ного антиферромагнетика.
Стрелки рх, р2, р3, Р\ указывают направления дипольных моментов парных
возбуждений ионов, стрелки Р f Р^, Рс- направления дипольных моментов
элементарной ячейки.
562 ОПТИЧЕСКИЕ ПЕРЕХОДЫ В КРИСТАЛЛАХ [ГЛ. XIII
Тогда ,операторы (64.9) и (64.14) при учете взаимодействия с ближайшими
