Пространственная симметрия и оптические свойства твердых тел. Том 2 - Бирман Дж.
Скачать (прямая ссылка):
00
/гл (й) « 2y ^ dse~2fsIm (s, й), (23)
t
где t удовлетворяет условию ГГ1 <С t <С ГГ1, а
оо
/гл (s, Q) = -ЙГ 5 (24)
—оо
может быть интерпретирован как зависящий от времени s «мгновенный» спектр ГЛ, где s — время, прошедшее после возбуждения центра1). Выше при получении формул (22) — (24) мы
¦) Отмеченная интерпретация является не совсем точной, поскольку не учитывает ограничения, налагаемые соотношением неопределенности Гейзенберга на спектральное и временнбе разрешение зависящего от времени спектра РВС. Последовательная теория зависящих от времени спектров РВС, учитывающая указанные ограничения, развита в работе [21].
336
Дополнение 2
учли, что при условии (20) пределы интегрирования по у можно заменить на ± оо, а нижний предел интеграла по s заменили на t.
В работах [21—24] разработана теория зависящих от времени спектров резонансного вторичного свечения. Из полученных формул, а особенно из результатов проведенных на ЭВМ расчетов [21] этих спектров для конкретных моделей примесного центра, наглядно видно, каким образом по прохождении возбуждающего светового импульса последовательно возникают и накапливают интенсивность релеевское и комбинационное рассеяние, горячая люминесценция и обычная люминесценция. Вместе с тем зависящие от времени спектры РВС служат прекрасной иллюстрацией временного критерия Вавилова [3] различения рассеяния от люминесценции (дополненного, конечно, горячей люминесценцией).
6. Релеевское рассеяние. Оптическая теорема
Выше было показано, что спектр РВС, описываемый формулой второго порядка, содержит ОЛ и ГЛ. В этом спектре должен содержаться еще компонент типа релеевского и комбинационного рассеяния. Это ясно уже из общих соображений: упругое рассеяние, дающее в спектре РВС примесного центра при монохроматическом возбуждении неуширенную 6-образную линию, должно быть всегда. В соответствии с приведенной выше классификацией эта линия излучается при полном сохранении фазовой корреляции между поглощением первичного и излучением вторичного фотонов, поскольку, как легко видеть, она описывается асимптотическим значением корреляционной функции Л(ц, т, т') при ц-ххэ (предполагается, что строго 6-образную форму в спектре РВС имеет только релеевская линия). В приближении Кондона для невырожденных основного и возбужденного состояний
Ля(т, т') = lim (Fx^Fte~iH^0 =
ц,->оо
= <Мо (Ft)o = (e~1H"x'eiH'x')0 (eilhxe~iH'x\ ф 0. (25)
Поэтому в рассматриваемом приближении часть спектра, описываемая этим коррелятором, действительно соответствует б-образной релеевской линии конечной интенсивности, в чем легко убедиться, подставив (25) в (5) вместо Л(ц, т, т') и проинтегрировав по ц:
1Н (<од, Q) = ВЬ (Q — ©о) | Ф° Ц) |2. (26)
Резонансное вторичное свечение примесных центров кристаллов 337
Здесь
ОО оо
Ф° ((Оо) = 5 rfw-aw-v* (Fx)0 = 5 dti> + /я* («Оо) (27)
О — оо
“амплитуда релеевского рассеяния, й(о>о) — нормированный на единицу спектр поглощения.
Таким образом, в рассматриваемом случае зависимость амплитуды релеевского рассеяния от частоты возбуждения целиком определяется спектром поглощения. При этом указанная зависимость, как это и должно быть, совпадает с дисперсией действительной и мнимой частей показателя преломления.
Интересно отметить, что формулу (26) можно получить также иным способом, основанным на оптической теореме [16]. Действительно, согласно этой теореме, мнимая часть амплитуды упругого рассеяния вперед равна
1шФ° (®о)=-^«(<о0). (28)
Но в приближении Кондона угловая зависимость упругого (релеевского) рассеяния целиком определяется множителем (еМ)2(е'М)2. Поэтому в таком приближении из (28) сразу же находятся мнимая часть амплитуды упругого рассеяния на любой угол и, учитывая дисперсионное соотношение, ее действительная часть. Получающаяся при этом формула совпадает с формулой (26).
Основываясь на формуле (26), легко оценить долю релеевского рассеяния во вторичном свечении. Пусть а — характерная ширина полосы поглощения в области частоты «0. По порядку величины она, очевидно, равна Г;(а ~ Г;). Поскольку й(а>0)~
—J+y’ ’ 3 1®°(®о)12~ !/(<* +y)2^> релеевское рассеяние составляет y/(o + y)_K) часть всего РВС. В случае быстро релак-сирующих спектров эта часть, как это и должно быть, очень мала — в а]у раз меньше ОЛ.
Подчеркнем, что а ~ Г; определяет скорость процессов фазовой релаксации. Последние процессы хотя и не ведут обязательно к установлению теплового равновесия по колебаниям (к нему ведет энергетическая релаксация, скорость которой Г;, как отмечалось, может быть гораздо меньше Гг), но тем не менее уменьшают долю релеевского рассеяния зо вторичном свечении за счет увеличения доли горячей люминесценции.
Отметим также, что, как это видно из формулы (27), актуальная область значений т и т' для релеевского рассеяния удовлетворяет условию т, т'~<т~1~ГГ1- Поэтому релеевскому рассеянию соответствует область времен s = (т + х')/2 ~ ГГ1» что согласуется с приведенными выше критериями классификации.
338
Дополнение 2
7. РВС в конкретных моделях
1. Модель со сдвигом положений равновесия ядер. а. Расчет корреляционной функции. Обратимся теперь к более детальному исследованию свойств компонентов РВС. Сначала рассмотрим следующую модель. Предполагается, что основное и возбужденное электронные состояния не вырождены; используется приближение Кондона; считается, что колебательные гамильтонианы Но и Н1 отличаются лишь положением равновесия ядер, т. е.
