Пространственная симметрия и оптические свойства твердых тел. Том 2 - Бирман Дж.
Скачать (прямая ссылка):
328
Дополнение 2
насевич [4] указали на важную роль «промежуточных процессов» для разделения люминесценции и рассеяния.
Отмеченные выше критерии длительности и промежуточных процессов во многих случаях весьма полезны. Однако они носят лишь качественный характер и не решают проблему в целом. Детальная теория, рассматривающая в рамках единого подхода все компоненты РВС, была развита в работах [5—12] (см. также [13, 14]). Эта теория непосредственно применима к примесным центрам кристаллов. Однако полученные в работах [5—12] результаты содержат и выводы общего характера. Наиболее важным таким результатом было доказательство того, что формула второго порядка для рассеяния света [формула (т. 2, 6.1) основного текста книги] в резонансном случае описывает все компоненты РВС, включая и люминесценцию [5]. Тем самым, удалось объединить теории рассеяния света и люминесценции и углубить понимание природы этих явлений, что позволило также совместно описать все компоненты РВС и на такой основе решить проблему его классификации. В частности, стало ясно, что точное разделение РВС на различные компоненты в принципе невозможно; такое разделение можно провести лишь приближенно, причем только при выполнении определенных условий для соотношения скоростей радиационного распада и процессов релаксации. В примесных центрах кристаллов эти условия обычно очень хорошо выполняются. Поэтому указанное разделение здесь не только возможно, но и необходимо для достижения правильного понимания физики явления. Ниже мы коротко изложим основные положения этой теории.
2. Исходные формулы теории
Исходными формулами теории РВС примесных центров являются формулы (т. 2, 6.1) — (т. 2, 6.5) данной книги для сечения рассеяния:
/ (со0, ?2) — X X ехе'К'^}.'к'к (®о> еХеЯ'> (1)
(%¦ = ж I ^ <“> р«>.' <2)
— оо
где со0 й й — частоты первичного (возбуждающего) и вторичного (излученного) фотонов, = Zo1 ? exp (—EvJkT) (v01 ... | v0) —
oQ
знак квантовостатистического усреднения по исходным колебательным состояниям | о0), их энергия, Z0=I-)exp(—EvJkT)~
Vo
статистическая сумма, еЛ и еЛ, — декартовы компоненты еди-
Резонансное вторичное свечение примесных центров кристаллов 329
ничных векторов поляризации первичного и вторичного фотонов, Р\\’ — оператор поляризуемости, который в резонансном случае при учете одного невырожденного основного и одного невырожденного возбужденного электронных уровней может быть представлен в виде [8, 10]
ОО
Рм = J dx'e-ia°x'MteiH'x'~yx'Mk'e-iH,x\ (3)
0
Здесь Й=1, Mt и Му — электронные матричные элементы для поглощения и излучения фотонов; Н0 и Н\ — колебательные гамильтонианы основного и возбужденного электронных состояний примесного центра, описываемого в адиабатическом приближении Борна — Оппенгеймера; у — оператор затухания возбужденного электронного состояния, Р^ — сопряженный с Pw
оператор,
Рх\'(^) = е{Н^Р\к'е~ш^. (4)
Если подставить (3) и (4) в формулу (2), то формула (1) приведется к виду
оо оо
I (ю0. — ^ SS dx х, х'), (5)
— оо 0
где
а (ц, т, т') = Е Е (|а, т, т') вхвх,вЛвЛ„ (6)
ЛЛ Ък
Т> Т') =
= {M+eiH'x'-yx'MK,eiH^Mk,e-iH‘x-yxM^e-iH° (и+т'"т)>0. (7)
Существенно, что переменным интегрирования ц, т и х', фигурирующим в формуле (5), может быть придано наглядное физическое содержание, непосредственно связанное с процессами релаксации [15]. Переменные т и х' описывают время, прошедшее от поглощения первичного фотона до излучения вторичного фотона в двух амплитудах вероятности, а время [i — разность времен в двух амплитудах после излучения вторичного фотона. Следовательно, среднее время двух амплитуд
s = (t + t')/2 (8)
имеет смысл времени жизни возбужденного состояния; время
s' = х' — т (9)
описывает разность фаз двух амплитуд, приобретенную за время жизни промежуточного (возбужденного) состояния, а
330
Дополнение 2
время ц— разность фаз, приобретенную за весь процесс преобразования первичного фотона во вторичный. Если рассматриваемый двухфотонный процесс разделить на два этапа: 1) приготовление промежуточного состояния, 2) задержка системы в промежуточном состоянии, то время s' будет описывать разность фаз, приобретенную на первом этапе, время ц — s' — разность фаз, приобретенную на втором этапе, а ц — суммарную разность фаз обоих этапов.
В соответствии с этим коррелятор А, рассматриваемый как функция (i = s', описывает фазовую корреляцию при возбуждении, его зависимость от ц дает фазовую корреляцию при излучении, а зависимость от s' определяет затухание корреляции фаз между поглощением и излучением. Тем самым коррелятор А, рассматриваемый как функция s', описывает фазовую релаксацию системы в промежуточном состоянии, а его зависимость от s определяется процессами энергетической релаксации в этом состоянии.
Сделаем следующее замечание. Формулы (1) — (7) написаны применительно к невырожденным основному и возбужденному электронным состояниям. Однако если в этих формулах все операторы понимать как матрицы операторов, то они будут справедливы и в том случае, когда уровни вырождены или ква-зивырождены (см. [8]).
