Теория экситонов - Агранович В.М.
Скачать (прямая ссылка):
тогда как I мкц (5) I 1)> либо от состояний кулоновских
экситонов (в этом случае, наоборот, ak(1(s)~l, | ahj (s) | 1).
Если, например, состояние s слабо отличается от состояния
поперечного фотона, то, как это следует из первого уравнения
системы (2,3) гл. 111,
"B.W- г,-?"(11) S TU-WhuW- (2. И)
J-1,2
Малость величины | ик (s) | означает, что рассматриваемое
приближение, строго говоря, имеет смысл обсуждать лишь в такой
области частот со -где отношение Т (j, k]i)/((?s- ? (к)) по
модулю мало для всех р, j и к. Следовательно, речь может идти
лишь
о частотах со, достаточно удаленных от резонансных частот.
Рассмотрим в рамках сделанных допущений величину W приме-
нительно к процессу слияния световой волны s поляризации j и
световой волны s' поляризации /' с образованием новой
световой
волны s" поляризации j" суммарной энергии. В этом случае для
s = s, s', s'' величины и. " (s) малы [см. (2,14)], тогда как
m..(s)~1
Kfi К у]
для j\-j и uh).(s) = 0 для j и т. д. Величина Wx [см. (2,11)]
оказывается при этом величиной третьего порядка малости,
и ею
можно пренебречь. Что же касается величины W2 [см. (2,12)], то
она оказывается величиной второго порядка малости и вносит
основной вклад в W.
Используя (2,12), (2,13) и (2,14), находим, что в
рассматриваемом приближении
W(ks; kV; k+ k', s") = Г2(ks; kV; k + k', s") =
_ v TfilXk, k + k', kO T (/, к|д.) T (/', к + к', ц)
~ *4 (V - % ("О) OV - v (к +Ю) +
(X|I'
if слагаемое, отличающееся от выписанного \ /п i г\
"г"I тем, что в нем сделана замена s'k'^sk/'
что как раз и отвечает результатам, полученным в уже
цитированной работе [27].
Аналогично можно рассмотреть процесс слияния двух световых
волн syk и s'/к' с образованием кулоновского экситона $" =
(ц,, k-f-kO суммарной энергии, который при однофотонном
поглощении не может быть возбужден светом из основного
состояния кристалла в дипольном
184 НЕЛИНЕЙНЫЕ ОПТИЧЕСКИЕ ЭФФЕКТЫ [ГЛ. V
приближении*). В этом случае
и
к + к'. ц, (*") I - 1 при^=ц,
и,
к+к', д,
(s") | <С 1 При ^ Ф ц.
так что
^(ks; k's'; k + k', s") - ^(ks; k's'-, k + k', s")¦¦
-S
n'
Т%^( k, k + k', kO T (/, к'ц') (k', k +k', k) T О, кцО
(k') E^, (k)
(2,16)
Приближенные формулы (2,15) и (2,16) в соответствии с их
выводом применимы лишь в той области частот, где величины |
1
и | vkj | малы по сравнению с | | и | ukj |
соответственно. Последнее
действительно имеет место, как это видно из (2,4) и (2,13),
если коэффициент преломления света в кристалле близок к
единице, так что
(л + 1)
и, кроме того, если для всех экситонных зон [х
% р "Ь
В кристаллах, где указанные неравенства выполняются плохо,
использование формул (2,15), (2,16) даже для области
прозрачности приводит в выражении для вероятности
рассматриваемых процессов к заниженному в два-три раза
результату. Эта погрешность резко возрастает в кристаллах с
большой диэлектрической проницаемостью (см. в этой связи
работу Тошича [25]). Однако особенно большое отличие формул
(2,11), (2,12) от формул (2,15), (2,16) возникает в том
случае, когда частота хотя бы одной из световых волн, например
(к, р, у) с частотой со = cfp/A, оказывается близкой к частоте
дипольно-разрешенного экситонного перехода р.к. В этом случае
вероятности нелинейных процессов (2,15), (2,16) при efp (к) ->?
(к) (как, впрочем, и приближенное значение для вероятности
комбинационного рассеяния света; см. формулу (3,15) гл. IV)
обращаются в бесконечность, тогда как эти же величины при
использовании формул (2,11) и (2,12) остаются конечными. При
этом в окрестности резонанса **)
I W I2 - (2 1
I ^ I - (к) - *"]" + В* (к, J, и)
* ^
*) Экспериментально такие процессы наблюдались в работах
[31, 32]. Вторая из них посвящена двухфотонному поглощению в
антрацене.
**) Вывод этого соотношения см. ниже, § 3.
§ 3] ВЕРОЯТНОСТИ НЕЛИНЕЙНЫХ ОПТИЧЕСКИХ ПРОЦЕССОВ 185
где
2я N
'/г
В (к, J, Ю = |т^- %( к)| Р (к, n)Zky|,
С - множитель, содержащий лишь величины, слабо зависящие от
со. Величина | W |2 остается конечной в резонансе при cf =
Существенным при этом является то обстоятельство, что ширина
этого резонанса, определяемая величиной В (k, j, (.1),
например, в кубических кристаллах равна величине расщепления
энергий продольных и поперечных экситонов (см. гл. III) и
может быть значительно больше ширины линии экситонного
поглощения. Такая зависимость | W |2 от м, а также эффект
длинноволнового экситонного поглощения (см. § 3 гл. IV)
обусловлены одной и той же причиной-отличием закона дисперсии
нормальных волн в кристалле от законов дисперсии более
приближенных образов - экситонов и фотонов в пустоте. Оба эти
эффекта исчезают в окрестности экситонных линий с малой силой
осциллятора, если только величина В (k, j, ц) оказывается
малой по сравнению с шириной линии поглощения, которая в этом
случае определяет также и ширину резонанса нелинейных
оптических процессов.
§ 3. Вероятности нелинейных оптических процессов третьего
