Теория экситонов - Агранович В.М.
Скачать (прямая ссылка):
наряду с тензором Е[л в разложении для 3> (со, к) возникает
также тензор четвертого ранга etj[m и т. д.
Обычно зависимостью тензоров нелинейной поляризуемости от
волновых векторов к, к', к" и т. д. пренебрегают. В этом
приближении в кристаллах с центром инверсии тензор третьего
ранга eijl (со, со', со"), как изменяющий свой знак при
инверсии, равен нулю и нелинейные процессы с участием трех
фотонов отсутствуют.
Не следует, однако, думать, что в кристаллах с центром
инверсии вообще отсутствуют нелинейные процессы третьего
порядка. В действительности, как это будет показано в § 3, в
таких кристаллах нелинейные процессы третьего порядка
возможны, однако необходимо, чтобы в этих процессах хотя бы
одно из участвующих нормальных колебаний было несветовым (т.
е. таким, для которого при к^-0 поперечная часть поляризации
обращалась бы в нуль).
Явный вид тензоров нелинейной поляризуемости, как, впрочем,
и тензора егу (со, к), может быть найден лишь в рамках
микротеории. Ранее, в гл. IV, уже обсуждались различные методы
расчета тензора Ец(со, к). Существенным при этом было то
обстоятельство, что при нахождении этого тензора достаточно
вычислить поляризуемость кристалла в линейном по напряженности
электрического поля приближении. Тензоры нелинейной
поляризуемости кристалла могут быть найдены аналогичным
образом. При этом, однако, поляризуемость кристалла должна
быть вычислена с точностью до более высоких степеней
напряженности электрического поля (см. § 4),
176
НЕЛИНЕПНЫЕ ОПТИЧЕСКИЕ ЭФФЕКТЫ
[ГЛ. V
Нелинейные оптические эффекты в кристаллах можно также рас-
смотреть в рамках микротеории, не прибегая к использованию
феноменологических уравнений Максвелла. Такой подход состоит в
рассмотрении полного гамильтониана кристалла (заряды -(-
электромагнитное поле) с учетом слагаемых третьего, четвертого
и т. д. порядка по бозе-амплитудам экситонов и фотонов
включительно. Нелинейные эффекты при таком подходе возникают
благодаря наличию ангар- монизма в рассматриваемой системе.
В гл. III было показано, что если в гамильтониане кристалла,
который соответствует системе фотонов и экситонов, учесть
запаздывающее взаимодействие и ограничиться лишь слагаемыми,
квадратичными относительно бозе-амплитуд экситонов и
поперечных фотонов, то гамильтониан кристалла можно
диагонализовать путем перехода к новым бозе-операторам ? (к) и
|+ (к) [см. (2,2) гл. III], так что
#o=2^00&?-(k>&,(k). (1,1)
s, к
где Н0 - гамильтониан кристалла [см. (1,2) гл. III],
вычисленный в квадратичном приближении, а | (к) и (к) - бозе-
операторы уничтожения и рождения состояний экситонов с учетом
запаздывания (поляритонов). В гл. III и IV уже указывалось,
что отвечающие им решения для электромагнитного поля
удовлетворяют уравнениям Максвелла при учете диэлектрической
проницаемости среды и существенно отличаются как от состояний
поперечных фотонов в пустоте, так и от состояний кулоновских
экситонов.
При рассмотрении нелинейных процессов необходимо учесть
энгармонизм в системе нормальных электромагнитных волн в
среде, т. е. сохранить в гамильтониане кристалла слагаемые
третьего, четвертого и т. д. порядка по | , ? + . При изучении
нелинейных процессов третьего порядка, рассмотрением которых
мы здесь ограничимся *), достаточно в гамильтониане кристалла
учесть кубические по ? слагаемые. Поскольку в соответствии с
(2,2) гл. III переход от операторов В, В+ и а, а+ к операторам
^ отвечает линейному преобразованию, ясно, что кубические по
?,+ слагаемые в гамильтониане кристалла могут возникнуть лишь
благодаря наличию в этом гамильтониане слагаемых третьего
порядка относительно операторов В, В+, а, а+. Выделение этих
слагаемых для молекулярных кристаллов, впервые осуществленное
Овандером [6], будет проведено в следующем параграфе. Здесь же
вне зависимости от типа кристалла укажем лишь общий вид
гамильтониана.
*) Аналогичная теория нелинейных оптических эффектов
четвертого порядка была развита Тошичем [21].
§ 2] ОПЕРАТОР ЭНЕРГИИ КУБИЧЕСКОГО АНГАРМОНИЗМА 177
С точностью до кубических по | и |+ слагаемых этот гамильто-
ниан имеет вид
/? = /?0 + Я"1. (1,2)
где оператор Н0 уже определен выражением (1,1), тогда как
второе слагаемое определяется формулой *)
/?ш =22^ (ks; к's'; к + к', s") ^ (к) \+ (к + к') X
Х[^(к') + |+(-к')]. (1.3)
В соотношении (1,3) коэффициенты W обладают свойством
симметрии, которое является следствием эрмитовости оператора
Нш. Именно,
W(ks\ kV; k + k', s") = ^(k + k'. 5"; - kV; ks). (1,4)
Знание коэффициентов W, определяющих вероятности нелинейных
оптических эффектов третьего порядка в безграничном кристалле
(см. § 3), позволяет решить главную задачу микротеории
оптических нелинейных эффектов - вычислить тензор нелинейной
поляризуемости кристалла, знание которого необходимо при
использовании феноменологических уравнений Максвелла.
Соответствующий расчет этого тензора приведен в § 4 **).
