Плутоний Фундаментальные проблемы Том 1 - Надыкто Б.А.
ISBN 5-9515-00-24-9
Скачать (прямая ссылка):
Эти результаты наиболее интересны, поскольку они заставляют усомниться в нашем представлении о прочности связей. За очень небольшими исключениями, изменения жесткости связи между двумя атомами или в группе атомов в кристалле связывают с атомными расстояниями и/или симметрией расположения атомов в случае кристалла, а влияние электронных термических возбуждений обычно игнорируется. Представленные здесь результаты свидетельствуют об обратном, а поэтому они должны представлять значительный интерес для тех, кто занимается исследованием электронных структур и связанных с ними вопросов, таких как уравнение состояния. Понимание и количественная оценка колебательной и электронной частей уравнения состояния урана и других актиноидов является основной нашей целью на ближайшее будущее. ¦
ЛИТЕРАТУРА
Lawson, А. С., В. Martinez, J. A. Roberts, В. I. Bennet, and J. W. Richardson. 2000. Phil. Mag.
В 80: 53.
Manley, M. E., В. Fultz, R. J. McQueeney, С. Brown, W. L. Hults, J. L. Smith, D. J. Thoma, et al.
2000a. Temperature Dependence of the Phonon Density of States of a-Uranium. Los Alamos National Laboratory document LA-UR 00-2720. Submitted to Phys. Rev. Lett.
Manley, M. E., R. J. McQueeney., J. L. Robertson, B. Fultz, and D. A. Neumann. 2000b. Phil. Mag. Lett. 80: 591.
Майкл E. Манли в настоящее время является соискателем ученой степени доктора философии в области материаловедения в Калифорнийском I технологическом ин-I ституте, HO много I времени он посвящает I работе в JIoc-Аламос-I ском центре нейтрон-
|ных исследований. Его исследования сконцентрированы на энтропии элементарных возбуждений в металлах и сплавах. Кроме того, он занимается исследованием влияния механических свойств и микроструктуры на термодинамику металлов и сплавов. В 2000 году он был членом Исполнительного комитета группы пользователей JIoc-Аламосско-го центра нейтронных исследований.
Squires, G. L. 1978. Introduction to the Theory of Thermal Neutron Scattering. Mineola, NY: Dover Publications.
Number 26 2000 Los Alamos Science
209
УПРУГОСТЬ, ЭНТРОПИЯ И ФАЗОВАЯ УСТОЙЧИВОСТЬ ПЛУТОНИЯ
Альберт Миглиори, Джозеф П. Байердо, Тимоти У. Дарлин
Упругость, энтропия и фазовая устойчивость плутония
Модули упругости - это константы веществ, связывающие напряжение с деформацией, и поэтому они имеют решающее значение для инженерных приложений. Кроме того, они определяют длинноволновые колебательные моды, или звуковые волны, в твердом веществе, в связи с чем они играют основную роль при распределении тепловой энергии между внутренними колебаниями. Так как при нормальных и более высоких температурах колебательные возбуждения определяют основную часть энтропии (которая зависит от полного числа возможных конфигураций), точное измерение модулей упругости в зависимости от температуры может оказаться полезным при вычислении энергии и энтропии, а поэтому и свободной энергии, в системах при конечной температуре, включая плутоний. В результате большой работы, проведенной в Лос-Ала-мосе за последнее десятилетие, была разработана методика резонансной ультразвуковой спектроскопии (РУС) для точных измерений модулей упругости в образцах из поликристаллов и монокристаллов миллиметровых размеров. Эту новую методику недавно начали применять для исследования плутония.
В настоящей статье мы покажем, как такой новый эмпирический подход к определению свободной энергии открывает новые пути к пониманию фазовой устойчивости плутония. Расчеты электронной структуры из первых принципов дали прекрасное описание а-плутония, самой низкотемпературной фазы плутония, но средства для расчета более высокотемпературных фаз еще не разработаны. При их разработке необходимо учитывать влияние температуры и энтропии. Теоретики пока не могут делать этого. Вместе с тем многие из них считают изменение электронной структуры ключом к пониманию фазовых превращений. Они утверждают, что постепенная локализация блуждающих f электронов обуславливает переход из одной твердой фазы в другую. Мы же, напротив, подчеркиваем, что как энергия, так и число конфигураций (энтропия) дают вклад в свободную энергию и имеют сравнимое значение для определения самых вероятных состояний и, следовательно, наблюдаемой
фазы системы. В связи с этим мы пытаемся ответить на следующий вопрос: чем контролируются самые вероятные и, следовательно, единственные наблюдаемые фазы плутония? Мы покажем, что можно оценить большую часть свободной энергии при температурах выше температуры окружающей среды путем измерения модулей упругости и что эти данные также позволят нам определить то, что еще не определено. В частности, такой подход позволит установить, является ли локализация f электронов основной составляющей при определении фазовой неустойчивости.
Поскольку плутоний очень мягок и температура его плавления относительно высока, мы предполагаем, что его упругие свойства и энтропия должны играть большую роль в объяснении его поведения. Одно только сочетание мягкости и высокой температуры плавления может привести к очень необычному поведению и объяснить фазовые превращения плутония без сильных изменений электронной структуры, как это в настоящее время утверждают теоретики.
