Плутоний Фундаментальные проблемы Том 1 - Надыкто Б.А.
ISBN 5-9515-00-24-9
Скачать (прямая ссылка):
Интерпретация дифракционных данных с помощью теории Дебая
В 1914 году Дебай занимался исследованием влияния колебательного дви-
196
Los Alamos Science Number 26 2000
Колебания атомов и плавление в плутонии
0,4 0,5 0,6 0,7 0,8 0,9 1,0
Расстояние d (А)
Рис. 3. Нейтронограммы для сплава Pu0 95А10 05
Дифракционнные данные были аппроксимированы по методу Ритвелда. В случае (а) эксперимент проводился при температуре 13 К, а в случае (б) - при температуре 260 К. Красные крестики - это наблюдаемая интенсивность рассеянных нейтронов в зависимости от кристаллографического расстояния d, проходящая через них зеленая линия - это приближение Ритвелда, а пурпурная кривая ниже представленных данных - это погрешность приближения. Представлены только участки дифракционного спектра при малых d. Заметим, что интенсивности пиков Брэгга снижаются справа налево по мере уменьшения d. Затухание заметно сильнее в спектрах при 260 К, чем при 13 К при сохранении тенденции, прогнозируемой фактором Дебая-Уоллера. В статье описывается, каким образом мы выводим температуру Дебая-Уоллера 0дУ из значений интенсивности пиков Брэгга
Number 26 2000 Los Alamos Science
197
Колебания атомов и плавление в плутонии
жения на дифракцию в кристаллах. Он показал, что интенсивность пика дифракции пропорциональна экспоненциально уменьшающемуся коэффициенту, известному в настоящее время как фактор Дебая-Уоллера, который имеет вид
_87Г2(и2)
/ ОС е
(4)
Отрицательный показатель экспоненты пропорционален <и2>, что указывает на то, что интенсивности пиков дифракции снижаются с увеличением температуры, как показано на рис. 3. Более того, показатель степени обратно пропорционален J2, это означает, что затухание вследствие колебательного движения очень сильно выражено при малых расстояниях как можно увидеть на рис. 3. Импульсные нейтронные источники, такие как в LANSCE, наиболее подходят для таких измерений дифракции на порошке, потому что нейтронный спектр содержит много нейтронов с длинами волн в области таких малых расстояний d, при которых на дифракционное рассеяние нейтронов наиболее сильно влияет колебательное движение атомов.
Если силы межатомного взаимодействия ведут себя подобно гармонической пружине, как в модели Дебая, очень общий закон равномерного распределения требует, чтобы каждая мода колебаний имела энергию (&в772), а это означает, что <м2> линейно растет с температурой при достаточно высоких температурах:
/2ч квТ
\и > = “S------
упр
{и) =
ЗП2Т
Ч0ду
0ДУ
AT
О,
ду о
еи- 1
Рис. 4. Среднеквадратичные амплитуды тепловых колебаний для 5-фазы Pu0 94Ga0 06 и металлического тория
Хотя торий и стабилизированный галлием 5-плутоний являются металлами с гранецентрирован-ной кубической решеткой, их амплитуды колебаний различным образом зависят от температуры. Как показано на этом рисунке, линейный участок кривой для плутония круче, чем для тория; это означает, что плутоний более сжимаемый (т.е. его константа упругости |Зупр, которая обратно пропорциональна квадратам амплитуд, имеет меньшую величину, чем у тория). В то же время кривая плутония имеет большую кривизну по направлению вверх, показывая, что при высокой температуре упругость плутония снижается быстрее, чем у тория
(5)
шение 0ду и |Зупр задается следующим
уравнением:
Теория Дебая для <uz> при низких температурах показывает, что зависимость <м2> от температуры выражается уравнением
2 2 ткъ 0П
о _ ""vB -ДУ
Pynp м2
(7)
®ду CT и du і
J — >•
Материальная константа, которая появляется В уравнении, - Оду ; она, как упоминалось ранее, является непосредственной мерой константы упругости атомов Pynp материала. Соотно-
Результаты расчета температурной зависимости упругих свойств плутония
Здесь мы описываем, каким образом Оду может быть экспериментально определена на основе измерений <м2>. Как упоминалось ранее, мы получаем картины дифракции в соответствующем диапазоне температур и затем применяем метод Ритвелда для определения <м2> при каждом значении температу-
ры. Согласно уравнениям (5) и (7) модели Дебая, если бы Оду была независимой от температуры константой, то при высоких температурах величина <м2> возрастала бы в линейной зависимости от температуры с наклоном, обратно пропорциональным 02ду. Таким образом было бы легко получить 0ду из приближения зависимости <м2> от температуры. Действительно, мы измерили и проанализировали таким способом много различных металлов и установили, что теория Дебая очень хорошо объясняет данные измерений. Более того, измеренные значения 0ду хорошо согласуются с теми данными, которые были определены при измерениях теплоемкости.
198
Los Alamos Science Number 26 2000
Колебания атомов и плавление в плутонии
Модель Дебая и актиноиды
Допущения в модели Дебая
• Атомы (масса т) разделены постоянной решетки (а0) и связаны гармонической пружиной, сила которой описывается константой атомной упругости |Зупр.
• Возбуждения являются звуковыми волнами с длиной волны X, скоростью V3b = Q1/3(|33B/m)1/2, где Q - атомный объем, и частотой со = VJX.
