Плутоний Фундаментальные проблемы Том 1 - Надыкто Б.А.
ISBN 5-9515-00-24-9
Скачать (прямая ссылка):
Мы выполнили аналогичные расчеты для сжатых объемов. При сжатии WV0 = 0,98 полная энергия состояния становится больше, чем энергия структуры а-урана, то есть расчет предсказывает исчезновение волны зарядовой плотности. Результаты расчетов хорошо согласуются с наблюдаемым переходом при сжатии с V/Vq = 0,99. И здесь сжатые объемы (в результате расширенные зоны) разрушают более сложную и менее симметричную структуру с образованием более симметричной структуры.
Особый механизм, управляющий переходом в состояние волны зарядовой плотности, включает такой признак энергетических уровней и поверхности Ферми, который называется “вложенность” (то есть многие листы поверхности Ферми соединяются векторами одинаковой
148
Los Alamos Science Number 26 2000
Свойства актиноидов в основном состоянии
длины и направления). Это тоже механизм, подобный механизму Пайерлса (Fast et al. 1998), но при этом участвует значительно меньшая часть зоны Брил-люэна по отношению, например, к области, которая стабилизирует плутоний в структуре а-плутония с низкой симметрией.
В заключение этого раздела мы отметим, что подробные структурные свойства легких актиноидов, представленные здесь, отражают очень точную трактовку плотности, потенциала и волновых функций, а также всех релятивистских эффектов. Эта точность является результатом разработок теории и программного обеспечения в течение многих лет6.
Расчеты магнитной восприимчивости урана и плутония
Эксперимент показал, что все легкие актиноиды являются парамагнетиками: даже при самых низких температурах они не упорядочиваются самопроизвольно в магнитную конфигурацию, то есть никогда не становятся ферромагнетиками. Только во внешнем магнитном поле развивается небольшой (положительный) магнитный момент. Это открытие не противоречит тому, что f электроны в легких актиноидах занимают состояния в зоне, а не локализованные состояния.
Чтобы проверить качество описания зон, мы с помощью вычисленного набора зон рассчитали наведенные полем магнитные моменты в уране и плутонии и сравнили результаты с данными измерений магнитной восприимчивости и магнитных форм-факторов (Hjelm et al. 1994). Это достаточно точная проверка наших расчетов. Хорошее согласие означает, что зонные расчеты являются точными и концепция делокализованных состояний в легких актиноидах в целом проходит. В этих расчетах мы включили в гамильтониан так называемый член Зеемана, B(2S+L), где В - магнитная индукция.
В приложенном поле в 7 Тл расчетный наведенный полем момент в уране
6 Дж. М. У иле. Пакет программ FP-LMTO (JIAHJI, Лос-Аламос, Нью-Мексико, не опубликовано).
Волновое число
Рис. 16. Расчетное значение форм-фактора магнитного поля для а-урана
Мы сравниваем результаты расчетов на основе ТФП форм-фактора магнитного поля для а-урана (сплошная линия) с экспериментальными значениями (линия из точек). Хорошее согласие результатов как по величине, так и по форме спиновой плотности дает основание считать, что ТФП обеспечивает точное описание электронной структуры урана
равен 4,7 миллимагнетона Бора (мцв), а экспериментальное значение - 4,9 м|ів. Измерения наведенного момента в а-плутонии не проводились, поэтому мы судим о нем по измерениям магнитной восприимчивости. В приложенном поле в 10 Тл расчетный наведенный момент в а-плутонии составляет 8,4 м|ів, тогда как наведенный момент, полученный из измерений магнитной восприимчивости, составляет 9,8 м|ів. Мы рассчитали также наведенный полем магнитный форм-фактор для а-урана. Магнитный форм-фактор - это просто преобразование Фурье плотности намагниченности под действием поля, которое может быть вычислено на основе спиновой ТФП. На рис. 16 дано сравнение экспериментальных и теоретических магнитных форм-факторов, которое показывает хорошее согласие между ними. Следовательно, расчеты по ТФП воспроизводят величину наведенного полем момента, а также запутанные детали, касающиеся формы спиновой плотности для а-урана и а-плутония, подтверждая тем самым, что зонное описание подходит для этих двух элементов.
Переход Мотта в ряду актиноидов
Поскольку вопрос локализации или делокализации электронов является центральным вопросом физики актиноидов, мы хотим отметить, что изменение энергетических уровней в зависимости от к, называемое также дисперсией энергии, является хорошим показателем того, как локализованы электроны. Малая дисперсия или узкая энергетическая зона означает, что каждый электрон проводимости близок к тому, чтобы быть локализованным в каком-то атомном узле и, следовательно, проводит длительное время около этого узла, прежде чем перескакивает в другой узел. Чем дольше электрон локализован у данного ядра, тем более его поведение подобно поведению в атоме и тем уже энергетическая зона. Когда зона становится достаточно узкой, электрон локализуется и перестает быть блуждающим. На практике предполагается, что локализация наступает, когда энергия, связанная с электрон-электронным взаимодействием (корреляцией), имеет
Number 26 2000 Los Alamos Science
