Основы лазерной спектроскопии - Стенхольм С.
Скачать (прямая ссылка):
4.4. КОГЕРЕНТНЫЕ ЯВЛЕНИЯ,
СВЯЗАННЫЕ С ПЕРЕСЕЧЕНИЕМ УРОВНЕЙ
4.4а. ОСНОВНЫЕ ПОЛОЖЕНИЯ
Причины явления, называемого пересечением уровней, можно объяснить по-разному. Например, часто рассматривают первоначально возбужденное суперпозиционное состояние
|«И0> = Ciexp(-/<v)| 1) + С2ехр( —/ы201 2), (4.73)
из которого возможны переходы на некоторый нижележащий уровень за счет взаимодействия V. В частности, это могут быть спонтанные излучательные переходы. Скорость переходов определяется матричным элементом
W(t) = |<0| У\ф (?))|2 = const. + 2 Re C2Cfeiui2tV10V02. (4.74)
Квантовые биения на частоте wI2 = ш, — ш2 приводят к тому, что измеряемая в стационарных условиях форма линии, определяемая Фурье-преобразованием, имеет вид
lM = (4-75)
«12 + у
где 7 — одинаковая для обоих уровней 11 > и 12> скорость спонтанного распада. При пересечении уровней, т. е при W12 = 0, наблюдаемый сигнал максимален.
Альтернативная возможность описания пересечения уровней использует теорию рассеяния. Продемонстрируем этот метод, рассматривая процесс возбуждения в системе уровней, изображенной на рис. 4.9, а. Рассеяние внешнего излучения соответствует возбуждению с уровня 10) и возврату заселенности вновь і-
j некоторые задачи лазерной спектроскопии 203
'Щ
I
(б)
РИС. 4.9. а — Система уровней, в которой два канала рассеяния интерферируют при взаимодействии уровня 10) с состояниями II) и 12). б — Простейшие диаграммы теории возмущений для вычисления амплитуд A1 и At
на состояние 10). Такой переход возможен через два промежуточных уровня — II) и 12) (рис. 4.9, б). Если вновь характеризовать оба этих уровня одной константой у, то, согласно теории
неупругого рассеяния, для амплитуды рассеяния A1 имеем
^ а (4'76)
і 204
ГЛАВА 1.
и аналогичное выражение — для A2. Наблюдаемый сигнал пропорционален величине
W сс IA1 + А2\2, (4.77)
в которую входит и интерференционный член
(Ды10 - /у)(Д«20 + '>)
W12 = 2 Re—-г4п-—т • (4-78)
Если оба уровня возбуждаются в поле с частотой П, то в знаменатель (4.78) входят отстройки
Aul0 = и,- - и0- Q (/ = 1,2). (4.79)
Если источник излучения широкополосный и характеризуется функцией распределения частот ?>(12), то для наблюдаемой величины имеем
^a
¦4 m—h—. (4.80)
12
+ 4у
Это вновь лоренцевская зависимость с максимумом при пересечении уровней (ш,2 = 0). Естественно, это выражение отличается от (4.75), так как мы предполагаем совсем иную реализацию экспериментальных условий. А именно, при. выводе (4.75) мы предполагали, что суперпозиция состояний 11> и 12) сохраняет фазовые соотношения на временах, больших по сравнению с у-1. Если же фазы в (4.73) быстро усредняются, то резонансный сигнал в окрестности W12 будет крайне мал. Второй метод требовал широкополосного возбуждающего излучения, и лишь при усреднении с учетом D(Q) возникала зависимость от разности частот со12. При этом нигде не использовалось предположение о суперпозиции состояний II) и 12).
В этом разделе мы детально рассмотрим условия, при которых можно наблюдать эффект пересечения уровней. Обсуждая влияние когерентности того или иного типа, проиллюстрируем разные случаи на примерах, реализуемых с существующими лазерными источниками. HLKO ГОРЫЕ ЗАДАЧИ ЛАЗЕРНОЙ СПЕКТРОСКОПИИ 205
4.46. ОБЩЕЕ РАССМОТРЕНИЕ
Рассмотрим трехуровневую систему (рис. 4.10), в которой нижнее состояние связано с обоими верхними взаимодействиями
K = 2Й[ |1>И,<0| + |2>к2(0| + 3.C.]C0SQi. (4.81)
Предположим, что в равновесных условиях заселен лишь уровень 10> и, используя ПВВ, запишем уравнения для стационарной матрицы плотности
'ToPbo = 'Л + yAPio - Рої) + ^(Р:о - Pm), (4.82а)
('T10 - Дшю)Рн) = yAPm - Pu) " ViP\2, (4.826)
('720 - Дш2о)Р2о = уАРж - Ріг)' у\Рп , (4.82в)
('Y12 - «12)P12 = У\Ро2 - KiPio , (4.82г)
'YiPn = yAPoi - PюК (4.82а)
'Y2P2J = vi(Pm - Pm)- (4.82е)
РИС. 4.10. Трехуровневая система, рассматриваемая при обсуждении пересечения уровнеП. Основное состояние 10) связано с возбужденными уровнями 11> и 12>матрнчнымн элементами и 1\ соответственно. 206
ГЛАВА 1.
РИС. 4.11. Диаграммы всех процессов второго порядка при накачке на уровень 10) (старт с матричного элемента Pog).
Здесь матричные элементы определены как
р,0 = Cisil(CiC0) (4.83)
и
дЧо =\(Е, -?(,)-Я- (4.84)
Для наглядности дальнейшего изложения на рис. 4.11 графически представлено, какие из матричных элементов связаны друг с другом в уравнениях (4.82).
Пусть в эксперименте наблюдаемой величиной является полное поглощение проходящего через среду излучения. Значение поглощаемой энергии пропорционально величине
W = K1Imp10 + K2Imp20. (4.85)
Подробно покажем теперь, как вычислить Imp10 (для Imp20 процедура совершенно аналогична). Из (4.82 б) получаем
рю =,ч—ГдГгГ f^Poo - Pw) " УгРп]- (4.86) HLKO ГОРЫЕ ЗАДАЧИ ЛАЗЕРНОЙ СПЕКТРОСКОПИИ
207
Если внешние поля столь малы, что нижний уровень фактически не опустошается, то в (4.86) можно подставить выражение для стационарной заселенности основного состояния P00 = XZy0. Это соответствует приближению линейного поглощения, когда
