Плутоний Фундаментальные проблемы Том 2 - Надыкто Б.А.
Скачать (прямая ссылка):
находятся на переднем крае исследований в области физики конденсированного вещества. Что касается 6-фазы, перед нами стоит еще одна проблема: попытаться понять ее поведение при превращении в а'-фазу: как путем перехода электронов из частично локализованного состояния к коллективизированным 5f электронам, так и путем кристаллографического превращения гцк решетки в моноклинную. Сейчас мы должны прибегнуть не только к таким методам, как электронная микроскопия и рентгеновская дифракция, традиционно использующимся при исследовании других сплавов, но и к таким мощным методам, как ТСРП, нейтронное рассеяние и фотоэлектронная спектроскопия (ФЭС), которые могут дать дополнительную информацию по электронной и кристаллической структурам. Для примера, ни локальная атомная структура, ни электронная структура а'-фазы экс-
периментально еще не исследовались. Эксперименты по методике ФЭС, проведенные Арко с коллегами (см. статью на с. 170), имеют особенно важное значение для а'-фазы, чтобы определить, находится ли эта фаза между электронными структурами а- и 6-фаз. Аналогичным образом в экспериментах по методике ТСРП на а'-фазе можно определить, где располагаются атомы галлия или алюминия в а'-решетке и как они мигрируют во времени и при различных температурах. Нейтронная дифракция дает возможность наблюдать за превращениями в объеме образцов в процессе охлаждения или сжатия (в отличие от рентгеновской дифракции, возможности которой ограничены исследованием приповерхностного слоя).
В теории мы должны теперь расширить расчеты структуры зон, чтобы включить влияние легирования. Кроме того, мы должны попытаться учесть
Number 26 2000 Los Alamos Science
335
Плутоний и его сплавы
эффекты электронных корреляций в расчетах из первых принципов. Эксперименты по нейтронному рассеянию, нацеленные на построение кривых дисперсии фононов, будут решающими при теоретическом предсказании температурных эффектов. Аналогично тщательные ультразвуковые измерения модулей упругости будут иметь важное значение для понимания температурных эффектов и фононов. Чтобы понять роль дефектов и микроструктуры, нам необходимо создать точный межатомный потенциал, который позволит моделировать также эффекты.
В экспериментальном плане нам необходимо получить высокочистые высококачественные монокристаллы и поликристаллы сплавов плутония в состоянии б- и a-фаз для изучения их фундаментальных свойств. Как уже отмечалось, знание истинного характера металлургических процессов определяется пониманием исходного материала. Кроме того, подготовка поверхности имеет существенное значение, поскольку большинство операций в процессе обработки приводит к нарушению кристаллической структуры поверхности образцов. И в дополнение к сказанному, нам совершенно необходимо получить плутоний-242 для проведения экспериментов по рассеянию нейтронов.
Итоги исследований металлургии плутония
Свойства плутония зависят от его кристаллической структуры, которая, в свою очередь, существенно зависит от температуры, давления, химического состава и микроструктуры. Наконец, микроструктура определяется всеми вышеперечисленными переменными величинами плюс режимом термической и механической обработки. Мы показали, что плутоний действительно уникален в силу своего положения в периодической таблице и что его необычные свойства обусловлены природой 5f электронов. Точнее говоря, уникальным плутоний делают узкая зона и высокая плотность состояний 5f электронов вблизи энергии Ферми. Хотя эти особенности способствуют формированию необычной низкосимметричной моноклинной структуры при комнатной температу-
ре, достаточно слегка изменить температуру или добавить несколько атомных процентов таких элементов, как алюминий или галлий, чтобы приблизиться к структуре, которая более близка к америцию, обладающему намного большим атомным объемом по сравнению с моноклинной a-фазой и высокосимметричной кристаллической структурой. Уникальность плутония можно оценить и понять только на основании исследований соседних с ним элементов в ряду актиноидов, и, я убежден, сделать это можно лишь при тесном сотрудничестве специалистов в области физики конденсированного вещества и металловедения.
Все особенности плутония оказывают глубокое воздействие на его физические и механические свойства. Многие физические свойства, такие как электрическое сопротивление и магнитная восприимчивость, по-видимому, напрямую отражают особенности 5f электронов плутония (см. статью Боринга и Смита на с. 90). Поведение плутония при низкой температуре совершенно аномально; например, электрическое сопротивление а-плутония (которое при комнатной температуре уже очень высокое) становится еще выше при понижении температуры приблизительно до 100 К, а затем оно падает при охлаждении до абсолютного нуля. Ряд других свойств переноса, таких как диффузия, зависит преимущественно от связывающих свойств электронов, следовательно, они, как отмечалось выше, определяются гомологической температурой. Механические свойства плутония в первую очередь зависят от кристаллической и дефектной структур, разительно изменяясь от мягкой пластичной б-фазы до твердой хрупкой a-фазы. Другие особенности механического поведения плутония и его сплавов обсуждаются в статье Хеккера и Стивенса (с. 338).
