Плутоний Фундаментальные проблемы Том 1 - Надыкто Б.А.
ISBN 5-9515-00-24-9
Скачать (прямая ссылка):
Измерения модулей упругости
К настоящему моменту мы, вероятно, убедили читателя в том, что знание зависимости тензора модуля упругости от температуры и давления для каждой фазы плутония требуется для получения в эксперименте полного представления о его термодинамике. Хотя аналогичные данные имеются для многих элементов, для плутония такие данные ограниченны. Для определения полного тензора упругости с помощью ультразвуковых методов нам нужно иметь монокристаллы каждой фазы. Фазо-
Number 26 2000 Los Alamos Science
221
Упругость, энтропия и фазовая устойчивость плутония
вые переходы, которые претерпевает плутоний по мере его охлаждения от точки плавления, препятствуют выращиванию монокристаллов а-плуто-ния, если этот металл не находится при экстремальном давлении. Все остальные фазы существуют только при высокой температуре. Следовательно, монокристалл чистого 6-плутония нужно было бы выдерживать при температурах выше 550 К в течение всего процесса измерения. Более того, поскольку плутоний-239 поглощает нейтроны, для исследований рассеяния нейтронов следует использовать чистый плутоний-242, а это - редкий изотоп. Наконец, для измерения модулей в такой опасной системе необходимо предпринимать чрезвычайные меры по обеспечению защиты и безопасности окружающей среды. Все это в совокупности приводит к тому, что информация по упругости и термодинамическим свойствам плутония оказывается не очень точной и надежной.
Интерпретация данных, полученных ранее. Te немногие данные, которые у нас имеются, как отмечалось выше, крайне необычны. В табл. 1 приводятся имеющиеся данные измерений упругости на монокристалле плутония. Эти измерения выполнены Моментом и Ледбеттером (1976) при нормальной температуре на зерне 6-плутония длиной 7 мм, стабилизированном 3,3 ат. % галлия. Им потребовалось более десяти лет, чтобы найти подходящие методы выращивания монокристаллов плутония, пригодных для измерений. Их результаты показывают, что 6-плутоний крайне анизотропен. Заметим, что с -модуль сдвига под углом тс/4 к оси куба, C11 определяет продольную скорость звука, а с* и C44 - сдвиговые скорости.
Эти измерения позволили прояснить несколько моментов. Во-первых, при скорости радиационного нагрева 50 мВт/см3 более крупные кристаллы точно измерить нельзя, поскольку происходит их внутренний нагрев в результате меньшего отношения у них поверхности к объему. Во-вторых, стабилизированный галлием 6-плутоний отличается от чистого 6-плутония. То есть в кристалле плутония, стабилизированного 3,3 ат. % галлия, имеет -
222
Таблица 1. Модули упругости 5-плутония (1% Ga по массе) при нормальной температуре3
Модуль Измеренное значение (ГПа)
cIl 36,28±0,36
C44 33,59±0Д1
1Afc11 - C12) = с 4,78±0,38
а Приведены результаты измерений Момента и Ледбеттера.
а
Моноклинная решетка 16 атомов
в элементарной ячейке $ $
О & &
Объемноцентрированная кубическая решетка
2 атома в элементарной ячейке
OqOq
Г ранецентрированная кубическая решетка
4 атома в элементарной ячейке
Объемноцентрированная моноклинная решетка 34 атома в элементарной ячейке
$ о <9 0 о о о Oo
ф о $
Объемноцентрированная орторомбическая решетка 8 атомов в элементарной ячейке
Рис. 7. Шесть кристаллических структур плутония
Показаны пять из шести кристаллических структур плутония, начиная с а-плутония и следуя по часовой стрелке, в порядке, в котором они возникают по мере нагрева металла. Шестая структура, 6' (которая расположена между 6- и в-фазой), не показана, поскольку 6' и 6 выглядят почти одинаково
Los Alamos Science Number 26 2000
ся только около двух атомов плутония между каждым атомом галлия вдоль любого основного кристаллографического направления. Следовательно, в присутствии галлия сильно меняются структура, фазовые переходы, температура, при которой происходят эти переходы, и меняется даже знак коэффициента термического расширения. Хотя атомный объем Pu-Ga сплава меняется очень плавно при уменьшении концентрации галлия и ограничен изменением атомного объема чистого 6-плутония по мере приближения содержания галлия к нулю, упругость зачастую бывает более чем на порядок более чувствительна к атомному объему, чем другие физические величины. Следовательно, возможно, что модули упругости чистого 6-плутония будут отличаться от модулей упругости стабилизированного галлием 6-плутония. В-третьих, анизотропия упругости с44/с самая большая из всех гцк металлов (изотропная система, такая как стекло, имеет с = C44). Такое сильное изменение модулей в зависимости от направления означает, что следует проявлять большую осторожность при вычислении средних значений, особенно потому, что мягкие направления дают больший вклад в энтропию. В-четвертых, C44 почти равно C11, а следовательно, объем вещества меняется не сильно при сжатии вдоль оси куба; иными словами, вещество ведет себя почти как жидкость. В-пятых, свойства плутония меняются из-за радиационного повреждения. Все это означает, что данные по модулям, полученные на основании сплавов Pu с Ga, могут не быть применимы к чистому 6-плутонию и что следует произвести измерения упругости для определения влияния галлия. Тем не менее можно работать со стабилизированными галлием фазами, которые имеют решающее значение для технических приложений. По этой причине мы производили начальные измерения главным образом на этих материалах.
