Теория экситонов - Агранович В.М.
Скачать (прямая ссылка):
также использовано для оценки вероятности миграции энергии
электронов между примесными молекулами в растворах (при малых
концентрациях примеси). В то же время следует иметь в виду,
что оценка вероятности переноса возбуждения между молекулами
основного вещества в кристалле, даже если в этом веществе
реализуется случай локализованных экситонов, с помощью
соотношения (5,7), не пригодного при |п - п' |-а, проведена
быть не может.
В заключение сделаем, в связи с соотношением (5,7), еще одно
замечание. Если в (5,7) положить EjE0 = n, то величина W [см.
(5,7)] оказывается обратно пропорциональной квадрату е = я2,
где е - диэлектрическая проницаемость среды на частоте
молекулярного перехода. Этот результат может считаться
очевидным, поскольку
298
МИГРАЦИЯ ЭНЕРГИИ ЭЛЕКТРОННОГО ВОЗБУЖДЕНИЯ
[ГЛ. IX
он лишь означает, что в (5,7) учтено ослабление (в е раз)
кулонов- ского взаимодействия в среде между молекулами
примеси. Поскольку, однако, учет поляризации среды означает не
что иное, как учет взаимодействия, обусловленного обменом
всеми виртуальными диполь- ными возбуждениями, возможными в
данном кристалле, в (5,7) оказывается, таким образом, учтенным
и механизм переноса, обусловленный обменом виртуальными
экситонами. Однако в (5,7) роль виртуальных экситонов
оказывается учтенной не полностью. Последнее связано с тем,
что при выводе (5,7) совершенно не была учтена простран-
ственная дисперсия среды, т. е. зависимость величины е от
волнового вектора к, а также отличие действующего на молекулы
электрического поля от макроскопического.
В среде с пространственной дисперсией напряженность электри-
ческого поля, создаваемого дипольным моментом p = p0?to<,
расположенным в начале координат г = 0, определяется
соотношением
Е (г) " ~ i J r""dk- <Wa)
где ?i;-(о), k)-тензор диэлектрической проницаемости среды.
Если пренебречь пространственной дисперсией, т. е. положить ?г-
;-(со, к) = = ?/у(со, 0), то в области частот, где главные
значения тензора ?;,(со, 0) положительны (т. е. в области
прозрачности кристалла),
Е- W = "! жтду уфтт (Ре| (5'7б)
V Ectg лалр
так что для изотропной среды, где еа[3(со, 0) = е(со)6аэ,
получаем Pj д2 1 Pi- 3(рг)гг//г2
Ei{Г):
Е (to) dxi dxj г 6 (и) г3
т. е. как раз то выражение для напряженности электрического
поля, которое было использовано при получении соотношения
(5,7). Если величина г велика по сравнению с постоянной
решетки (т. е. г~^$>а), то основной вклад в интеграл (5,7а)
вносят малые к. Поэтому пространственную дисперсию в этом
случае можно учесть, положив для изотропной среды в (5,7а) e/;-
(co, 0) ktkj ~ k2 [s ("в) - ak2\, где а - некоторая константа,
зависящая только от со. В этом приближении вместо (5,7а)
получаем:
+ СО
д2 1 Г eikr dk
Ll(T) Pm dxtdxm in J (e - ak2) kr '
- CO
ИЛИ
ЗАХВЛТ ЭКСИТОНОВ ПРИМЕСНЫМИ МОЛЕКУЛАМИ
299
/и о
где k0 = iko - корень уравнения е(со)- ай" = 0, который лежит в
верхней полуплоскости комплексных значений k. Ясно, что (5,7в)
при г~^р>а существенно отличается от (5,76) лишь в том случае,
если величина ko, зависящая от со, достаточно мала.
При а < 0 и так как, по предположению, е(со) >0, ko - 0,
тогда
// 1 / И
как ko = (в/а) . Таким образом, величина k0 может быть малой
лишь в том случае, если частота со близка к частоте
продольного экситона со,, (со < со^, для которой е(со|!) = 0.
Соотношение (5,7в) переходит в (5,76) при Следовательно,
учет пространственной
k0
дисперсии среды может быть существенным только при г ^ -т .
К
Аналогичные расчеты могут быть проведены и в общем случае
анизотропной среды. Для анизотропной среды роль
пространственной дисперсии в указанном выше смысле также может
оказаться существенной, если только частота со оказывается в
окрестности зоны непоперечных кулоновских экситонов, для
которых (см. соотношение (4,22) гл. III) е/;-(со, к)?г?у- = 0.
Это заключение непосредственно следует из (5,7а) и вряд ли
требует дополнительных пояснений.
Микроскопические расчеты переноса энергии между примесными
молекулами в кристалле, обусловленного обменом виртуальными
экси- тонами с к Ф 0, что, как было выше показано, фактически
означает учет пространственной дисперсии тензора ег-у-(со, к) в
(5,7а), были выполнены Хакеном [88], а затем для одномерных
структур автором [89]. Мы не будем останавливаться здесь на
деталях этих расчетов, поскольку в области прозрачности роль
пространственной дисперсии в большинстве случаев мала, а лишь
покажем, что выражение (5,7) неточно в кристаллах даже при
неучете пространственной дисперсии. Рассмотрим, ради простоты,
молекулярный кристалл с одной молекулой в элементарной ячейке.
Допустим, что в узлах решетки пищ расположены примесные
молекулы, замещающие в этих узлах молекулы основного вещества.
Примем во внимание только диполь-дипольное взаимодействие
между молекулами и ради простоты будем считать, что молекулы
основного вещества в области дипольных переходов изотропны. В
