Плутоний Фундаментальные проблемы Том 1 - Надыкто Б.А.
ISBN 5-9515-00-24-9
Скачать (прямая ссылка):
Между сплавами плутония с галлием и плутония с алюминием наблюдаются некоторые различия. Во-первых, интерметаллическое соединение, образующееся в сплаве с алюминием, имеет формулу PuAl, а с галлием - Pu3Ga. Во-вторых, в алюминиевой системе 6-фаза превращается в а'-фазу при пластической деформации в режиме обработки II, тогда как в галлиевой системе в до-
полнение к а'-фазе образуется некоторое количество у-фазы. В-третьих, для сплавов с галлием, прошедших предварительную обработку в режиме II, для установления состояния равновесия требовалось более длительное время -до 16000 часов при температуре 130°С.
Является ли распад равновесным состоянием?
Эвтектоидный распад, показанный на рис. 3, нельзя увидеть непосредственно, но доказательство, подтверждающее существование эвтектоидной точки, приведено на рис. 2 и 3. Рисунки показывают, что отжиг при температурах от 130 до 200 °С приводит к тому, что сплавы плутония с небольшим содержанием алюминия или галлия испытывают превращение в чистую a-фазу плюс 6-фазу, обогащенную алюминием или галлием (при температурах выше температуры а^(5 превращения сплав превращается в чистую (5-фазу плюс 6-фазу, обогащенную алюминием или галлием). Рис. 2 показывает постепенное развитие превращения в образцах сплавов плутония с алюминием, предварительно прошедших обработку II. Детальное исследование показало, что структура образцов группы II содержит а'-фазу, расположенную внутри матрицы 6-фазы. В начальный момент отжига при температуре 150°С большая часть а'-фазы в образцах группы II превратилась обратно в 6-фазу, на что указывает снижение плотности до точки А на рис. 2(6). В начальный момент отжига при температуре 130°С большая часть а'-фазы в образцах группы II сохраняется - плотность снижается только до точки С на рис. 2(в). В течение первых нескольких сотен часов ничего не происходит, HO потом плотность начинает расти.
При температурах отжига увеличение плотности связано с образованием чистого |3-плутония и диффузией галлия в оставшуюся 6-фазу. (В процессе охлаждения чистый |3-плутоний превращается в а-плутоний при температурах ниже P^a превращения.) Эти выводы были подтверждены результатами измерений при комнатной температуре, периодически проводимых в процессе отжига. Несмотря на большое раз-
250
Los Alamos Science Number 26 2000
Рассказ о двух диаграммах
(а)
(б)
400
0 5 10 15 0 5 10 15
Алюминий (ат. %) Галлий (ат. %)
Рис. 3. Фрагменты равновесных диаграмм состояния систем Pu-Al и Pu-Ga
Ha рисунке показана богатая плутонием область равновесных Pu-Al (а) и Pu-Ga (б) диаграмм состояния, которые были представлены Чеботаревым и другими (1990) и Тимофеевой (2000). Каждый кружок обозначает эксперимент того типа, который представлен на рис. 2. Пунктирные линии представляют экстраполяцию экспериментальных точек до температур, ниже которых процесс диффузии становится слишком медленным, чтобы превращение проходило за разумное время. Штрих-пунктирными линиями показаны границы метастабильных фаз, определенные без предварительной обработки образцов
личие в исходных состояниях образцы групп I и II после отжига в течение нескольких тысяч часов имели одинаковую двухфазную структуру - |3-фаза плюс 6-фаза, обогащенная алюминием или галлием. Отметим, что в Pu-Al сплавах имеется небольшая растворимость алюминия в |3- и у-плутонии, как показано на рис. 3(a). Поскольку образцы в группах I и II имели одинаковую структуру и достигали близких к расчетному значений плотности, Тимофеева была уверена, что было достигнуто равновесие. Она установила, что индуцирование а(а')-фазы (путем предварительной обработки) было существенно, чтобы при последующем отжиге можно было наблюдать превращение. Остаточные а'- или |3'-фазы служили центрами зарождения для превращений, проходящих при повышенных температурах и в течение длительного времени.
При температурах ниже 130°С в образцах групп I и II никакого длительно проходящего фазового распада 6-фазы на a-фазу плюс 6-фазу, обогащенную Al и Ga, не наблюдали. Просто диффузия была слишком медленной. Поэтому границы фазовых областей на рис. 3 должны быть экстраполированы (пунктирные линии) до пересечения в эвтек-тоидной точке. Чеботарев и др. (1990) и Тимофеева (2000) показали, что концентрация алюминия (или галлия) на фазовой границе может быть описана линейной логарифмической функцией от 1/Т. Поскольку зависимость между концентрацией и температурой на графике lnC-1/Г была линейной, Тимофеева могла экстраполировать границы 6-области, полученные в результате отжига в интервале температур от 130 до 200 °С, до пересечения в эвтектоид-ных точках с параметрами: для алю-
миния (8,9 ат. %, 93 °С) и для галлия (7,9 ат. %, 97 °С).
В соответствии с западной диаграммой состояния можно ожидать совершенно другие результаты при той же предварительной обработке и одинаковых условиях отжига. Сплавы плутония с алюминием и плутония с галлием должны были бы находиться полностью в состоянии 6-фазы или 6-фазы с небольшим количеством a-фазы плутония. Ho никто не ожидал, что значительное количество (5-плутония может образоваться при температурах отжига или может быть выявлен 6-плутоний с повышенным содержанием алюминия или галлия, как на рис. 2 и 3. Из-за различных прогнозов на Западе даже не делали попытки провести предварительную обработку, после которой проводили бы отжиг при повышенных температурах. Более того, поскольку инкубационные
