Плутоний Фундаментальные проблемы Том 1 - Надыкто Б.А.
ISBN 5-9515-00-24-9
Скачать (прямая ссылка):
До 1990 года советские ученые продолжали исследовать приближение к состоянию равновесия при температурах выше комнатной температуры в двойных системах - плутония с галлием и другими элементами IIIB группы периодической таблицы Менделеева. Результаты их исследований подтвердили эвтектоидный распад. На международной конференции по актиноидам в Ташкенте (1989) Тимофеева и др. представили доклад, который затем был опубликован в российском журнале, широко не известном на Западе (Чеботарев и другие, 1990 год).
He будучи знакомым с этим сообщением, Пол Адлер из ЛЛНЛ опубликовал (1991 год) термодинамический анализ, в котором пришел к выводу, что русская диаграмма была, по всей вероятности,
правильной. Адлер предположил, что если бы 6-фазный сплав претерпел мартенситные превращения и перешел в а'-фазу, а затем подвергся отжигу, то он испытал бы эвтектоидный распад, который наблюдается в российской диаграмме. Ho такие эксперименты не проводились в основном из-за того, что практический интерес к исследованию плутония снизился в период до появления программы сопровождения ядерного арсенала (Stockpile Stewardship Program, SST). Официальная западная версия, опубликованная в международной компиляции фазовых диаграмм Американского общества металлургов (ASM) (Peterson, Kassner 1988), является дополненной диаграммой Эллинджера и др. (1964).
В 1998 году авторы этой статьи впервые встретились в рамках научного обмена между учеными США и России, который получил развитие после окончания “холодной войны” и распада Советского Союза. Академик Борис Литвинов из Всероссийского научно-исследовательского института технической физики (ВНИИТФ), который работал с Хеккером в течение последних шести лет в совместных программах по обеспечению ядерной безопасности, представил авторов друг другу в институте им. Бочвара в Москве. Тимофеева представила доклад по фазовым диаграммам плутония на Международной конференции по старению материалов, которая проводилась в Оксфорде в июле 1999 года (оба автора были приглашены на эту конференцию). Она проводила эту работу под руководством академика А. А. Бочвара почти за 30 лет до конференции в Оксфорде.
На встрече и во время последующих обсуждений была решена одна из основных частей головоломки. Оказалось, что русская работа не включала в себя только отжиг под давлением. Вместо этого образцы подвергали воздействию давления и пластической деформации и затем отжигали в течение длительного времени при атмосферном давлении. Роль давления и пластической деформации заключалась в том, чтобы “заранее подготовить” сплавы плутония и тем самым усилить кинетику распада 6-фазы. Такой подход аналогичен тому, который был предложен Адлером
248
Los Alamos Science Number 26 2000
Рассказ о двух диаграммах
Предварительная обработка
в 1991 году, но работа российских ученых была проведена на 20 лет раньше.
В течение длительного времени точное определение равновесных диаграмм при низких температурах было предметом разногласий среди металловедов, поскольку достигнуть равновесие при низких температурах очень трудно из-за низкой скорости диффузии.
Проведенная Тимофеевой предварительная обработка образцов заключалась в создании небольшого количества а'-фазы и достижении первоначальных значений плотности, которые были бы значительно выше и ниже значения плотности, соответствующего равновесному состоянию. Это давало возможность исследовать приближение к равновесию с обеих сторон относительно плотности материала, находящегося в состоянии равновесия. Она должна была убедить советских ученых, что такой нетрадиционный подход был правильным. Мы опишем эксперименты Тимофеевой, чтобы внести ясность в понимание российской фазовой диаграммы.
Российский подход к исследованию равновесия при низких температурах
Сначала были изготовлены сплавы плутония с галлием и плутония с алюминием с атомным содержанием Ga (Al) от 0 до 25%. Образцы с атомным содержанием галлия или алюминия меньше 10 % были изготовлены традиционным способом. Хорошо известно, что такие сплавы должны быть гомогенизированы путем длительного высокотемпературного отжига, чтобы микронеоднородность по галлию или алюминию была минимальной и чтобы сохранить гцк 6-фазу при комнатной температуре. В процессе последующего длительного отжига таких образцов, находившихся в состоянии 6-фазы, в интервале температур от 20 до 300°С никакого распада, как и ожидалось, не происходило. Эти результаты были аналогичны полученным на Западе. Если при температуре ниже IOO0C гцк 6-фаза не соответствует равновесному состоянию, то и диффузия в этих условиях проходит слишком медленно, чтобы его можно было достигнуть.
Тип I
Давление: 1-3 ГПа при температуре 200-300°С в течение нескольких часов. Плотность при комнатной температуре:
19,4 г/см3-. Структура: мелкодисперсная (cx-Pu + PuAI)
(б)
Тип Il
Пластическая деформация путем сжатия при комнатной температуре для частичного превращения 6-фазы. Плотность при комнатной температуре: 16,7 г/см3-. Структура: сх'-фаза в матрице 6-фазы
