Плутоний Фундаментальные проблемы Том 1 - Надыкто Б.А.
ISBN 5-9515-00-24-9
Скачать (прямая ссылка):
Трансмутация, гелиевые пузырьки и пустоты. Продукты трансмутации, образующиеся в результате а-распада - радиогенный гелий и атомы других актиноидов -также могут влиять на объемные свойства. За 50 лет хранения оружейный плутоний даст продукты трансмутации в следующих количествах: гелия около 2000, америция 3700, урана 1700 и нептуния 300 атомов на миллион. По прошествии времени образец массой 1 кг будет содержать почти две десятых литра гелия при обычных условиях. Иными словами, после 50 лет распада накопленный в плутонии гелий будет создавать давление в 3 атм в эквивалентном пустом объеме!
Наиболее важным вопросом при накоплении актиноидных продуктов трансмутации плутония является их возможное влияние на фазовое равновесие в системе. В равновесных условиях добавка америция делает гцк 6-фазу плутония термодинамически более устойчивой, поэтому америций в количестве нескольких тысяч ppm должен способствовать стабилизации 6-фазных сплавов. Уран и нептуний, с другой стороны, понижают стабильность 6-фазы. Однако в обоих случаях условия, возникающие после а-распада, далеки от состояния равновесия и, следовательно, при температуре окружающей среды ожидаемых эффектов может не быть.
Накопление радиогенного гелия может оказать существенное влияние на свойства плутония. Гелий имеет очень низкую растворимость в металлах, потому что он не связывается. Он довольно легко диффундирует в решетке (так же легко, как и вакансии), пока не захватывается одной из вакансий. Гелий-вакансионные кластеры могут мигрировать и объединяться, возможно формируя гелиевые пузырьки, которые вызывают распухание. Хорошо известно, что концентрация гелия менее 100 ppm в нержавеющей стали с гцк структурой может вызвать распухание или сильное охрупчивание. Однако Уолфер пришел к выводу, что при температуре окружающей среды макроскопическое распухание плутония в результате образования гелиевых пузырьков маловероятно.
Комбинация вызванных облучением повреждений решетки и наличие атомов гелия могут вызвать рост пустот и объемное распухание даже в отсутствие гелиевых пузырьков. Рост пустот является очевидным возможным результатом миграции вакансий и образования кластеров. Установлено, что распухание за счет пустот является серьезной проблемой для материалов при облучении в реакторах.
В настоящее время невозможно проведение надежных расчетов распухания за счет пустот в плутонии из-за отсутствия фундаментальных знаний о внутренних свойствах, таких как объемы релаксации для вакансий и интерстиций. Наилучшая оценка Уолфера говорит о том, что начало распухания за счет образования пустот для 6-фазных сплавов плутония можно ожидать при температурах в диапазоне от -30 до 150 °С через 10-100 лет (для обычного плутония-239). Как только начнется процесс вакансионного распухания, его скорость, согласно оценке Уолфера, будет со-
244
Los Alamos Science Number 26 2000
Старение плутония и его сплавов
ставлять 1-2% за 10 лет жизни плутония-239. Эта величина аналогична той, которая была установлена для других металлов с гцк структурой. По сравнению с распуханием в результате образования гелиевых пузырей распухание за счет пустот имеет более важное значение.
Требуется большое количество экспериментов, чтобы установить связь между различными металлургическими свойствами. Необходимы также эксперименты, чтобы определить, существуют ли в плутонии другие возможные проблемы, которые возникают в облученных металлах и сплавах, например, вызванное облучением образование сегрегаций, при котором возможен направленный перенос растворенных атомов в отдельные участки и из них (влияя тем самым на устойчивость фаз), а также механическая деформация. Поскольку мы пытаемся оценить возникающие при распаде изменения на десятилетия, должны быть разработаны методы для ускорения процесса повреждений. Наилучший из предлагаемых на сегодняшний день методов - добавка в плутоний небольшого количества изотопа плутония-238 (заметим, что плутоний-238 имеет почти в 300 раз большую a-активность, чем плутоний-239). Этот эксперимент по ускоренному старению начинается в настоящее время совместными усилиями лабораторий Лос-Аламоса и Ливермора.
Мы представили возможные эффекты при самооблучении в качестве предупреждения. Сравнение с другими материалами, подвергнутыми внешнему облучению, говорит о том, что самооблучение плутония при температурах, близких к температуре окружающей среды, создает все предпосылки для потенциально катастрофического повреждения. Наш опыт работы с плутонием на протяжении нескольких десятилетий еще не показал таких повреждений. Однако мы знаем, что если дефектов структуры решетки, создаваемых при самооблучении, недостаточно, чтобы вызвать некоторые из обсуждаемых здесь катастрофических повреждений, они могут повлиять на диффузию и свойства переноса, которые могли бы ускорить кинетику фазовой нестабильности. В связи с особой важностью продления жизни плутония и вопросов его длительного хранения нам следует лучше понимать фундаментальные процессы, происходящие при радиационном повреждении металла, и сопровождающие их процессы залечивания. ¦
