Плутоний Фундаментальные проблемы Том 1 - Надыкто Б.А.
ISBN 5-9515-00-24-9
Скачать (прямая ссылка):
В настоящее время это драматическое увеличение скорости коррозии не понято в полной мере. Хашке предположил, что при указанных выше условиях возможен супе-рионный перенос анионов в таких сложных кристаллических структурах, как Pu2O3. Более того, мы имеем недостаточные фундаментальные знания, как теоретические, так и экспериментальные, о том, как кислород или водород адсорбируется на поверхности плутония, а также не понимаем, какое влияние оказывают легирование или дефекты структуры в плутонии. Плохо представляется также потенциальное влияние электронных эффектов. Следовательно, для исследования реакций на поверхности плутония настало время обратиться к новым методам исследования поверхности, разработанным наукой о поверхности за последние 20 лет.
Number 26 2000 Los Alamos Science
Старение плутония и его сплавов
Рис. 1. Изменение объема и электросопротивления плутония в процессе самооблучения при криогенных температурах
(а) Альфа-фаза значительно расширяется при температуре 4 К из-за образования пар Френкеля. В то время как у (3-фазы наблюдается лишь небольшое сжатие, 5-фаза показывает значительное сжатие. Дозы при самооблучении были меньше 0,1 сна, что эквивалентно повреждениям, полученным за 1 год. Предельные изменения объема составили ~ 10% в a-фазе и ~ 15% в 5-фазе. Интересно, что при насыщении плотность каждой из фаз составляет ~ 18,4 г/см3, указывая на достижение сильно разупорядо-ченного состояния.
(б) Накопление повреждений контролировалось также методом электрического сопротивления. Электрическое сопротивление всех фаз плутония возрастает в некоторых из тех образцов, что приведены на рис. (а). Результаты, представленные для 5-фазы, являются средними значениями из нескольких экспериментов
Заслуживает внимания еще одна особенность металлического плутония: его пиро-форность. Плутоний спонтанно воспламеняется на воздухе при температуре 500 °С, но частицы плутония в виде порошка или стружки могут возгораться при таких низких температурах, как 150-200 °С. Марц и Хашке показали, что низкотемпературная пи-рофорность вызывается образованием Pu2O3 с последующим быстрым его окислением до PuO2, что приводит к нагреву до температуры самовоспламенения.
Вышеупомянутые реакции на поверхности сильно влияют на процедуры обращения с плутонием и его хранение. Поэтому очень важно, чтобы плутоний находился в закрытых контейнерах при отсутствии водородосодержащих материалов. Необходимость исключения таких материалов вызвана тем, что их радиолиз под действием а-распада плутония приводит к появлению водорода, что может иметь катастрофические последствия.
Влияние самооблучения
Радиоактивная природа плутония представляет интересное взаимодействие между ядерными и электронными процессами. Неустойчивое ядро плутония претерпевает в основном а-распад1. При распаде образуются две ядерные частицы с высокой энергией: а-частица и ядро урана. Эти частицы создаются менее чем за 1 фемтосекунду (10-15 с). Они делят между собой энергию, освобожденную при распаде, и движутся в кристаллической решетке.
а-частица имеет энергию более 5 МэВ и пробег около 10 мкм в решетке плутония. Она захватывает два электрона из металлического плутония и приходит в состояние покоя в решетке как атом гелия. Легкая а-частица отдает почти 99,9% своей энергии электронам, нагревая решетку плутония. Некоторые смещения атомов возникают почти в конце пробега, производя “самовнедренные” атомы плутония, которые приходят в состояние покоя в междоузлиях решетки плутония, и вакансии (дырки в решетке, оставляемые смещенными атомами плутония). Такие дефекты - вакансии и атомы внедрения (интерстиции) - называются парами Френкеля.
Более тяжелое ядро урана уносит приблизительно 85 кэВ энергии распада, и почти три четверти этой энергии расходуется на смещение атомов. Их отдача запускает сложный каскад “баллистических ” столкновений, который является причиной большей части первоначального повреждения решетки плутония. Пробег уранового атома отдачи в решетке плутония равен примерно 12 нм. В статье “Радиационные эффекты в плутонии” (с. 276) Уолфер вычислил предполагаемые повреждения для изотопных смесей плутония, типичных для оружейного плутония. При каждом каскаде повреж-
1 Изотоп плутоний-241 распадается с испусканием (3-частиц (период полураспада 12,3 года), при этом образуется америций-241, который распадается в нептуний-237 с испусканием а-частиц (период полураспада 433 года).
242
Los Alamos Science Number 26 2000
Старение плутония и его сплавов
дений происходит взаимодействие урана/гелия приблизительно с 20 тысячами атомов плутония. Большинство этих атомов (90%) находится в состоянии теплового возбуждения на своих местах в решетке и только небольшая доля (10%) смещается, что приводит к образованию около 2500 пар Френкеля на один акт распада. Большое смещение и релаксация атомов плутония приводят к смещению каждого атома плутония в среднем 1 раз каждые 10 лет (или, в общепринятых единицах, 0,1 смещений на атом в год (сна/год)).
